伴随大气CO2富集、水体抗生素残留两大环境难题日趋严峻,分步治理污染物工艺繁琐、资源浪费严重,同步实现CO2资源化与抗生素无害化降解成为环境催化的研究热点。现有异质结催化剂大多界面结合薄弱、晶体与缺陷难以精准调控,催化协同效果受限,亟需设计新型复合催化材料。
在此背景下,盐城工学院解明华、杨秀丽课题组联合生态环境部南京环境科学研究所张琳团队,依托静电纺丝技术结合自组装单分子层(SAMs)界面调控策略,成功开发人工智能(ANN)辅助精准改性MOFs复合纳米纤维催化剂,相关成果ANN-assisted Interfacial Engineering of MOFs Heterostructures for Synergistic CO2 Photoreduction and Antibiotic Elimination正式发表于《Chemical Engineering Journal》(2026, 541, 177925)。
图1. 基于SAMs的可控MOFs生长
如图1所示,研究先通过静电纺丝工艺制备连续光滑TiO2纳米纤维,再采用6种不同官能团自组装单分子层修饰纤维表面,利用逐层原位生长在电纺纤维表面共价包覆UiO‑66‑NH2。
一系列表征结果证实:六种官能团锚定效果差异显著,-COOH可实现MOFs均匀致密包覆、结晶度最优、对CO2吸附性能最好(图2a-b)。TEM结果显示(图2c),UiO‑66‑NH2晶粒均匀致密锚定在TiO2-COOH纤维表层,沿纤维连续包覆,形成紧密的异质结构。静电纺丝构筑的连续网络可优化电荷传输效率,MOFs固有多孔结构强化反应物吸附富集,二者结构优势协同构建多级孔道体系,为底物吸附、电荷传输提供高效通道。
图2. 复合材料结构表征
图3. 协同CO2光还原与抗生素矿化评价实验
如图3所示,在可见光照射、无外加牺牲剂体系中,最优Ti-C-UiO-Cu样品可实现污染物协同催化:盐酸四环素(TCH)作为天然电子给体可显著助推CO2还原,CO生成速率高达324.8±10.41 μmol・g-1・h-1,CO产物选择性96.96%,相较纯水体系CO产率提升3.4倍;对土霉素、环丙沙星、磺胺甲恶唑等多种常用抗生素均具备优异降解能力。
图4. 基于ANN的前沿光催化剂预测与设计
如图4所示,研究引入人工神经网络ANN模型量化解析各实验参数权重,CO产率、四环素降解率、表观量子产率三组输出变量决定系数R2分别可达0.9798、0.9521、0.9894。特征重要性分析证实:表面官能团类型是影响催化性能的第一关键因素,其次为Cu掺杂量、LBL生长层数,为后续同体系催化剂定向优化提供数据指导。
该MOFs复合纳米纤维兼顾静电纺丝材料柔性成型优势与MOFs多孔吸附特性,依托一体化协同催化实现大气碳固定与水体抗生素废水同步治理,在CO2资源化、抗生素废水深度处理、环境修复等场景具备广阔落地应用潜力。同时SAMs+ANN联用的精准界面工程思路,为后续新型环境光催化纤维材料开发提供新的思路。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.177925
人物简介
解明华、杨秀丽教授团队长期从事功能MOFs功能调控及其智能化环保应用研究,围绕MOFs手性识别、智能精准锁钥传感及绿色环境催化等。近年来主持国家自然科学基金、科技部外专项目、江苏省重点研发计划等国家与省部级项目15项,入选江苏省333、青蓝工程中青年学术带头人等省级人才培养对象计划,在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.等权威期刊发表研究论文近50篇,单篇引用最高超500次;授权美国发明专利、中国发明专利32项,获江苏省科学技术奖三等奖等奖励17项。近期,研究团队主动适应人工智能时代基础科研发展新模式,以深度学习智能算法驱动开发智能传感系统,实现材料设计高通量筛选预测,部分研究成果实现应用转化,为面向环境、健康的智能化技术产品开发探索构建全新发展路径。