锂金属因其极高的理论比容量，一直被誉为下一代高能量密度电池负极材料的“圣杯”。然而，锂金属负极的实用化进程始终受限于两大核心瓶颈：循环过程中不可控的锂枝晶生长，以及电极-电解液界面动态失稳。自发形成的天然固体电解质界面（SEI）不均匀、不稳定，极易导致锂离子分布不均，诱发枝晶成核与生长，甚至引发电池内短路、热失控等安全隐患。构建功能性人工 SEI 是解决上述问题的关键路径。

近日，上海第二工业大学赵云副教授、许剑光教授团队在《Nano Letters》 发表题为“Oxygen-Vacancy-Engineered Biomimetic Interphase for Dendrite-Free Lithium-Metal Anodes”的研究工作。团队受植物叶脉网络高效输运养分的生物结构启发，设计了一种物理-化学协同调控的仿生人工SEI膜，解决了锂沉积不均匀、界面动力学迟缓的难题，实现了锂金属负极的无枝晶长循环。

图1：叶脉仿生氧空位型图案化纳米纤维膜的设计与形貌表征

团队通过静电纺丝与高温煅烧工艺，制备了具有均匀网格结构的图案化 Li₀.₃₃La₀.₅₆TiO₃（LLTO，PL）纳米纤维膜。一方面，这种类叶脉的规整网格架构，能够像叶脉输送养分一样，精准引导并均匀化锂离子通量，有效调控局部电流密度，从物理根源上抑制锂离子局部聚集与枝晶成核。另一方面，通过界面原位还原反应，在 LLTO 晶格中引入大量氧空位：PL 膜与金属锂接触后，晶格中的 Ti⁴⁺被快速原位还原为 Ti³⁺，得到黑色 PL（BPL）膜。氧空位可作为锂离子的高效跃迁位点，显著降低锂离子迁移能垒，大幅提升界面离子输运效率。

图2：PL 与 BPL 膜的晶体结构及氧空位表征

物理结构的均匀化效应与化学氧空位的快速输运特性协同作用，赋予了该仿生界面电化学性能：BPL@Li 对称电池在 1 mA cm⁻²、2 mAh cm⁻² 的测试条件下，可稳定循环超 1400 h，极化电压仅约 9 mV；即使在 5 mA cm⁻²、5 mAh cm⁻² 的大电流条件下，仍能稳定循环超1000 h，而裸锂电极在相同条件下快速出现电压波动、循环失效。

图3：BPL@Li 与裸锂负极的电化学性能对比

与 LiFePO₄（LFP）正极匹配的全电池，1 C 倍率下循环循环 300 次后仍保持 113.28 mAh g⁻¹ 的可逆比容量；与高镍 NCM811 正极匹配的高能量密度全电池，同样展现出优异的倍率性能与长循环稳定性，在高电压体系下仍能保持界面稳定。

图5：BPL@Li||LFP 全电池的长循环与倍率性能对比

这项工作提出了一种可规模化制备、物理-化学协同调控的多功能界面工程策略，融合了仿生结构的离子通量均匀化能力与氧空位工程的快速离子输运优势，为解决锂金属负极枝晶生长、界面失稳的核心瓶颈提供了新思路，也为高稳定性、高能量密度锂金属电池的商业化应用奠定了重要的实验与理论基础。

作者与团队简介

赵云：上海第二工业大学能源与材料学院副教授，主要从事微纳米纤维材料合成设计与锂金属电池、固态电池等器件的研究。以第一/通讯作者在ACS Nano、Nano Letters、Energy Storage Materials等期刊发表多篇学术论文。

许剑光：上海第二工业大学能源与材料学院教授，主要从事新能源材料与器件（超级电容器、锂离子电池等）、 高温结构陶瓷制备与应用研究。以第一/通讯作者在Advanced Functional Materials、ACS Energy Letters、Journal of Materials Science & Technology等期刊发表多篇学术论文。