400-8910-119
首页 > 综合资讯 > 学术快讯 > 详情
常州大学周子尧教授&郝继璨JCIS:异质界面介导的磁性邻近效应加速OER
2026/3/4 16:49:40 admin

电化学水电解是可持续能源格局中的关键技术。然而,阳极氧析出反应(OER)受限于动力学缓慢的四电子转移过程,这严重制约了水电解的能量效率。OER是自旋敏感反应,从单重态的OH-/H2O反应物到三重态顺磁性O2产物的自旋态转变,是其动力学受阻的重要原因。因此,对催化活性位点进行合理的自旋态调控,是调控本征OER活性的有效策略。


1.jpg


近期,常州大学郝继璨和周子尧教授团队在《Journal of Colloid and Interface Science》期刊发表了题目为“Heterointerface-mediated magnetic proximity accelerates oxygen evolution”最新研究成果。研究者通过静电纺丝与化学气相沉积法,将铁磁性Fe7S8核与抗磁性WS₂壳层(Fe7S8@WS2)集成构建为连贯的核壳结构。本研究提出一种依托本征磁邻近效应(MPE)的OER无外磁场自旋调控策略,利用铁磁性Fe7S8核诱导邻近WS2壳层产生自旋极化。所制催化剂在50 mA cm-2下过电位低至 222 ± 13 mV,法拉第效率达98%,且在实际电流密度下具备长期稳定性。自旋密度与磁矩计算证实Fe–S–W界面的自旋极化可稳定存在,并加速OER反应动力学。相较于依赖外磁场的策略,该内部交换耦合界面实现了更直接、节能的自旋调控,规避了外磁场带来的机理归因复杂、系统复杂度及安全隐患等问题。


2.jpg

图1:(a) 文献报道的外磁场调控氧析出反应的典型策略示意图;(b) 通过化学气相沉积法在碳纳米纤维上构筑具有磁邻近效应的Fe7S8@WS2/CNFs核壳异质结构的形成路径示意图


外磁场调控通常体现在自旋态调控、磁矩有序化与磁畴壁消除等方面,从而促进自旋选择性电荷传输,并实现从单重态H2O/OH-反应物到三重态O2的自旋选择性生成(图1a)。图1b示意了具有MPE的Fe7S8@WS2核壳纳米结构负载于碳纳米纤维的合成过程。高分辨透射电镜图像显示两组清晰的晶格条纹,间距分别为0.21 nm与0.62 nm,对应Fe7S8核的(206)晶面与WS2壳层的(002)晶面。元素分布图显示,Fe、S信号集中于核区,而W、S信号富集于外层壳层,与XRD及HR-TEM结果一致。



image-(1).jpg

图2:Fe7S8@WS2/CNFs电子结构分析


image-(2).jpg

图3:理论计算分析


为阐明磁邻近效应(MPE)提升OER活性的机制,结合实验晶面构建Fe₇S₈(206)/WS₂(002)界面模型开展DFT计算。结果显示,Fe7S8@WS2的Fe-S-W界面呈连续自旋密度分布,纯WS₂仅为弱自旋密度;Fe7S8@WS2中WS₂区域磁矩高于纯WS₂,证实铁磁性Fe7S8内核通过MPE诱导WS₂壳层产生自旋极化(图3c、3e)。Fe7S8@WS2平均磁矩低于纯Fe7S8,这源于Fe位点界面自旋重分布并由邻近W位点部分补偿(图3d)。



论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcis.2026.140211



人物简介:


周子尧,常州大学材料科学与工程学院教授。中组部“国家级青年人才项目入选者”。2008年于北京大学元培学院获得物理和经济双学士学位,2014年于美国东北大学获得电子工程博士学位,先后以博士后和主任博士后在美国阿贡国家实验室从事研究工作。目前在新型功能磁电复合材料与器件、磁电耦合效应机制探索、微电子与自旋电子学等方面有良好的工作基础,做出了一系列创新成果。近年来以第一或通讯作者在Science,Adv. Mater.,Adv. Funct. Mater.,Sci. Adv.,Nat. Commun.,ACS Nano等期刊发表相关论文30余篇,H-index 37(google scholar),受Wiley出版社邀请主编英文专著一部,获授权美国专利三项。


郝继璨,常州大学材料科学与工程学院讲师,博士毕业于江南大学,国家留学基金委公派联合培养博士,主持江苏省自然科学青年基金、江苏省教育厅自然基金等省厅级项目3项,专注于发展多维度纳米反应器(纳米纤维、纳米片以及纳米立方体)设计与构建多尺度磁性单原子(SACs)催化剂和高熵合金(HEAs),以第一作者/通讯作者在Advanced Energy Materials、ACS Nano以及Chemical Engineering Journal等期刊发表多篇工作,其中包含ESI高被引论文3篇,多篇文章受到欧洲化学会以及ACS Nano主编的重点报道。


耿齐,常州大学材料科学与工程学院2023级硕士研究生。


网友评论 请遵循相关法律法规,理性发言
回复
查看更多回复
热门排行
1
近日,研究者用取向和随机排列的聚己内酯(PCL)或聚l乳酸(PLLA)纤维制成了电纺丝神经导管。引导桥接了一个10mm大鼠坐骨神经缺损,并在选定的组中添加了一个来自自体间质血管分数(SVF)的细胞移植。
2
南渡北归育人杰,青春百年再出发。2019年10月17日,南开大学将迎来建校百年华诞。百年来,无数人与南开相遇,或在这里经历成长,或在这里奉献韶华,抑或只是在人生的旅途中遇到一个南开人。

分享