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景德镇陶瓷大学曾小军团队:催化剂与载体间的"齿轮"效应促进高效乙醇催化氧化
2026/1/20 15:21:31 admin

直接乙醇燃料电池(DEFC)具有高能量密度、燃料来源广和环境友好等优势,是解决当下日益严重的世界能源危机和环境污染问题的有效方案。然而,目前普遍应用的DEFC阳极催化剂多为铂族金属(PGMs)基催化剂,其自然储量低、成本高以及易吸附催化过程中产生的CO*中间体致使催化剂中毒的性质阻碍了该类催化剂的广泛应用。设计研发出高催化活性、高稳定性和对CO*中间体具有高抗性的DEFC阳极催化剂是目前DEFC发展所面临的重大挑战。


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近日,景德镇陶瓷大学曾小军团队在期刊《International Journal of Hydrogen Energy》上,发表了最新研究成果“Gear effect between SnO2 nanotubes support and AuPdCu catalyst promotes efficient ethanol oxidation reaction”。研究生刘景洲为第一作者,本科生马琴安为共同第一作者。研究者通过静电纺丝工艺和化学刻蚀工艺制备出具有多孔结构的SnO2纳米管(NTs)并将纳米花状的AuPdCu纳米颗粒(NPs)负载于其上。AuPdCu NPs独特的由纳米线自组装而成的花瓣结构与SnO2 NTs的多孔结构如同"齿轮"般紧密结合,促成了安全稳定的结构。


此外,SnO2 NTs与AuPdCu NPs之间的电子相互作用促进了电子转移,降低了催化剂与CO*中间体之间的结合强度,提高了催化剂的稳定性。AuPdCu/SnO2在乙醇氧化反应(EOR)中展现出4.53 A·mgPd-1的优异质量活性且经过长达10000 s的长期稳定性测试后仍能维持较高的电流密度,表明该催化剂具有巨大的实际应用潜力。


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图1:SnO2 NTs的合成过程以及相应的微观形貌表征。


首先,通过静电纺丝工艺得到Sn-Si纳米纤维(nanofibers)并进行热处理得到SnO2-SiO2 nanofibers,随后利用化学刻蚀工艺除去其中的SiO2得到具有多孔结构的SnO2 NTs。SEM图像表明通过静电纺丝得到的Sn-Si nanofibers由直径约230 nm的交织的纳米纤维构成且在经过热处理后得到直径约为133 nm的SnO2-SiO2 nanofibers。在经过化学刻蚀处理后,SnO2-SiO2 nanofibers中的SiO2被去除并在原来的位置形成孔结构。组成SnO2 NTs的颗粒粒径约为42.66 nm。


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图2:AuPdCu NPs的合成过程以及相应的微观形貌表征。


AuPdCu NPs通过一步液相还原法借助F127、KBr等试剂的共同作用对金属前驱体进行共还原得到。SEM图像表明AuPdCu NPs呈现出特殊的纳米花状结构,其花瓣结构由纳米线自组装而成。其平均颗粒粒径约为274.56 nm。EDS元素分布图像表明Au、Pd和Cu均匀分布在NPs之中。


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图3:AuPdCu/SnO2的形貌表征。


在AuPdCu NPs的合成过程中加入SnO2 NTs,将AuPdCu NPs原位负载到SnO2 NTs之上。结果表明AuPdCu NPs与SnO2 NTs通过类似"齿轮"的方式紧密结合。SnO2 NTs的多孔结构为AuPdCu NPs提供了大量锚定位点而AuPdCu NPs则通过其特殊的花瓣结构与这些锚定位点相连。通过HRTEM图像可观察到其内部存在明显的晶界缺陷,能够进一步提高参与催化反应的活性位点数量从而提高催化活性。


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图4:催化剂的XRD图谱以及XPS图谱。


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图5:催化剂的EOR催化性能评估。


论文链接:https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2026.153512


人物简介:

曾小军,景德镇陶瓷大学先进陶瓷材料研究所副所长和先进陶瓷材料江西省重点实验室副主任。以第一/通讯作者发表SCI论文100余篇,连续4年入选爱思唯尔数据库《全球前2%顶尖科学家榜单》。


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