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中国矿业大学徐欢/侯宇振、西安交大杨书桂CEJ:MOF 活化聚乳酸纳米纤维膜实现PM0.3高效过滤与CO2高选择性吸附
2025/11/21 14:59:03 admin

近年来,空气污染问题日益严峻,空气中细颗粒物(PM)和二氧化碳(CO2)浓度不断上升,对人类健康及生态环境构成严重威胁。传统空气净化材料多针对单一污染物设计,难以同时高效去除PM和CO2。此外,大多数功能膜材料采用不可降解的石油基聚合物制备,造成持久的环境污染。


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近日,中国矿业大学徐欢和侯宇振团队联合西安交大杨书桂团队在期刊《Chemical Engineering Journal》上,发表了最新研究成果“Superefficient PM0.3 filtration and high-selectivity CO2 adsorption by MOF-activated poly(lactic acid) nanofibers”。研究者提出了一种微波辅助合成高选择性活性MOF纳米晶(HSANs),并结合静电纺丝-电喷雾技术,制备了具有高效PM过滤与高选择性CO2吸附功能的生物降解纳米纤维膜(HAS-PLA NFMs),该研究成果在空气净化与工业废气协同处理领域具有重要应用前景。论文第一作者为24级硕士生董丽宁,该研究获国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目资助。


本研究通过微波合成与静电纺丝-静电喷雾联用技术,构建了功能集成的HSA-PLA纳米纤维膜(HSA-PLA NFMs)。如图1所示,通过微波辅助技术快速合成出结构规整的高选择性活性纳米晶(HSANs),随后通过静电纺丝-静电喷雾联合制备工艺,在PLA纳米纤维成型的同时将HSANs精准锚定于纤维表面,最终形成具有独特凸起结构的纳纤膜。


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图 1. HSANs的微波辅助合成及HSA-PLA NFMs的静电纺丝-电喷雾制备过程。


通过微波辅助法制备出高选择性的活性纳米晶体(HSANs)呈现均匀的菱形颗粒形态,平均尺寸约为280nm,且内部具备规整的介孔结构,其比表面积高达959.8 m2/g。结构表征结果显示,纳米晶体含有丰富的羧基等极性官能团,并与Zr4+形成稳定配位,XRD进一步证实其具有预期晶体结构。


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图2. HSANs的形貌与结构特征。


通过扫描电镜可以观察到随着HSANs负载量的增加,纤维表面成功构建出纳米级凸起结构,形成较为粗糙的表面,为超细PM颗粒捕获提供了更多作用位点。同时,纤维直径得到显著细化,从Pure PLA的453nm降至242nm,这一结构变化有效提升了材料的比表面积。元素分析和晶体结构表征证实HSANs已均匀嵌入纤维基质并形成稳定界面。


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图3. HSA-PLA NFMs的形貌特征与结构表征。


纳米纤维膜表面粗糙化结构与嵌入的HSANs提供了丰富的孔洞和吸附位点,Zr4+位点与有序孔道共同增强了CO2捕获能力。测试表明,材料在273.15 K和1.0 bar条件下CO2吸附量达1.9 mmol·g‒1,对CO2/N2混合气体的选择性达43。吸附热力学分析表明该过程以物理吸附为主,分子模拟进一步揭示了CO2与材料骨架中Zr–O基团和芳香环之间存在稳定相互作用,从而实现对CO2的高效选择性吸附。


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图4. HSA-PLA NFMs的CO2捕获性能。


纤维膜的过滤性能主要依赖于物理拦截与静电吸附的协同作用,通过引入HSANs,HSA-PLA NFMs的介电常数从1.13提升至1.71,表面电势达到8.3 kV,是Pure PLA的3倍,且经过两周老化后仍能保持80%以上的电荷存储能力。这种增强的电活性显著提升了材料对超细颗粒物的捕获效率,在85 L/min的高流速下对PM2.5和PM0.3的过滤效率分别达到99.7%和99.3%,同时气流阻力显著降低。该材料还表现出优异的长期稳定性,在4小时连续测试中始终保持高效过滤,其疏水特性和优化的机械性能进一步确保了在实际应用中的可靠性。


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图5. HSA-PLA NFMs的电活性与过滤性能评价。


为阐明HSA-PLA NFMs对PM0.3的过滤机理,通过扫描电镜对比了Pure PLA与HSA-PLA9过滤后的纤维形貌。结果显示,HSA-PLA9纤维表面捕获的颗粒物数量显著多于纯PLA,表明其具有更强的截留能力。该性能提升源于静电吸附、物理拦截与布朗扩散等多重过滤机制的协同作用。HSANs的引入显著提高了纤维膜的表面电势,其构建的微孔结构与表面突起也增加了颗粒物的碰撞与附着位点。同时,纤维直径的细化与膜层的高孔隙结构在降低气流阻力的同时,保障了高效稳定的过滤效果。


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图6. HSA-PLA NFMs的过滤机理。


本研究通过对HSANs的精准设计与静电纺丝-电喷雾复合制备技术,突破了传统环境膜“功能单一、难降解、工况适应性差”的局限。HSA-PLA NFMs兼具“PM0.3和PM2.5高效过滤”、“CO₂高选择性吸附”、“生物可降解”、“极端环境稳定”特性,有望直接应用于工业烟气协同治理、室内空气净化等场景,为“双碳”目标与空气污染控制提供关键材料支撑。


团队介绍

第一作者:

董丽宁:中国矿业大学材料与物理学院2024级硕士研究生。

通讯作者:

侯宇振:博士毕业于中国科学院化学研究所/中国科学院大学,主要从事生物可降解纤维的性能调控与功能化方法研究,聚焦材料科学、安全工程、环境科学等学科交叉融合创新,拓展功能纤维材料在个体防护装备、人体舒适度与智能可穿戴等领域应用。研究成果发表于Chem. Eng. J.、Sens. Actuat B Chem.、‌J. Alloys Compd.‌等行业权威期刊。

徐欢:先后毕业于南昌大学、四川大学、瑞典皇家理工学院,获双博士学位,长期从事高分子材料形态与性能调控的理论基础和加工方法研究,围绕高分子形态控制机理、特殊结构成型方法与多学科交叉应用开展系列工作,已发表研究论文100余篇,授权发明专利20余件,入选2025全球前2%顶尖科学家榜单。研究获得国家自然科学基金青年和面上项目,国家重点研发计划,江苏省基础研究计划重点项目,国家能源集团十大科技攻关项目等资助支持。

杨书桂:博士毕业于四川大学,期间在谢菲尔德大学联合培养。西安交通大学材料学院副教授,硕士研究生导师。主要从事高分子结晶、高分子加工、高分子材料结构性能关系研究;承担了国家自然科学基金面上/青年科学基金项目、省部级项目和企业横向等9项;研究成果在Nature Communications, Macromolecules, Polymer Chemistry等高分子领域权威期刊发表论文40余篇。


论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.170757



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