全球气候变化亟需发展清洁能源技术，水电解制氢因其绿色特性备受关注，但其效率受限于析氧反应OER缓慢的四电子反应动力学。高熵氧化物凭借其独特的多元素协同和晶格畸变效应，为设计低成本、高性能析氧反应催化剂提供了新机遇。尤为关键的是，OER是一个自旋敏感过程，通过调控催化剂的自旋态可促进三重态氧气的生成。此外，新兴的磁场辅助策略能有效诱导催化剂的自旋极化，与晶体场调控形成强大互补。

近日，青岛大学龙云泽教授和张俊副教授团队在期刊《Small Methods》上，发表了最新研究成果“Synergistic High-Entropy and Magnetic Spin Engineering in FeCoNiCrMo Oxide Nanofibers for Efficient Water Splitting”。论文第一作者是博士研究生刘进华。研究者通过静电纺丝与可控煅烧技术，成功制备了五元FeCoNiCrMo尖晶石氧化物纳米纤维，并创新性地将高熵工程与磁自旋调控相结合，为设计高效水分解电催化剂提供了全新的范式。

团队成功合成了具有连续纤维形貌和均匀元素分布的高熵氧化物纳米纤维。结构表征证实材料为标准的尖晶石相，且Mo元素的引入有效调控了局部的电子结构与金属元素的化学价态，为优异的催化性能奠定了坚实的基础。

图1. FeCoNiCrMo高熵氧化物的微观形貌结构及成分表征

该高熵氧化物具有铁磁性，而Mo的掺入虽然降低了饱和磁化强度，但实现了对材料自旋状态的精细调控。理论分析表明，在外加磁场下，材料能够产生自旋极化电子，为后续催化反应中实现“自旋选择性”的转化路径创造了条件。

图2. FeCoNiCrMo高熵氧化物的磁学性能表征

在400-500 mT的磁场作用下，催化剂的氧析出反应过电位显著降低，塔菲尔斜率下降，表明反应动力学得到极大增强。一系列对照实验证明，性能的提升并非来自表面积变化或磁流体效应，而是源于磁场诱导的自旋极化机制，这显著提升了催化剂的本征活性。

图3. FeCoNiCrMo高熵氧化物的电化学性能测试结果

为深入理解磁场增强的内在机理，团队采用了原位拉曼光谱。研究发现，在磁场作用下，催化剂表面在反应过程中出现了独特的O–O物种特征峰，这直接证实了磁场促进了关键的O–O耦合步骤。结合理论计算，研究提出了一个自旋协同的双位点反应机制，阐明了磁场如何通过优化电子自旋状态，有效降低反应能垒。

图4. FeCoNiCrMo高熵氧化物的原位表征和理论计算

论文链接： https://doi.org/10.1002/smtd.202501108

通讯作者简介

龙云泽，青岛大学物理科学学院教授、博导，先进纳米纤维创新研究院院长，山东省中法纳米纤维和光电器件合作研究中心主任，山东省高等学校国际合作联合实验室（静电纺丝功能微纳米纤维）主任，全国模范教师，教育部新世纪优秀人才，山东省杰出青年基金获得者，山东省泰山学者，山东省有突出贡献的中青年专家，国际先进材料学会会士。2000年5月在中国科学技术大学物理系获学士学位，2005年3月在中国科学院物理研究所获博士学位（硕博连读），2006年12月起在青岛大学工作。曾先后在法国国家科研中心南特材料研究所、澳大利亚悉尼大学、香港科技大学、新加坡国立大学做博士后和访问教授。承担科技部973计划、国家重点研发计划、国家自然科学基金等科研项目30余项，发表学术论文500余篇（入选全球前2%顶尖科学家、中国高被引学者），申请国内外专利220多项，其中授权国内专利140余项，国外专利7项，转让/许可专利17项。获中国发明创业奖创新奖一等奖、国防科技创新大赛一等奖、山东省自然科学二等奖、北京市科学技术奖二等奖、中国产学研合作创新成果奖二等奖等。

张俊，青岛大学物理科学学院副教授，先进纳米纤维创新研究院副院长。目前主要围绕物理、材料、化学、医学等多学科交叉，以静电纺丝技术、溶液吹纺技术制备功能纳米纤维为目标，重点开展荧光传感检测、信息防伪加密、新型医用敷料、药物靶向释放、纳米发电机、接触电催化、过滤分离等应用研究。近年来，以第一作者或通讯作者在Adv Funct Mater、Adv Fiber Mater、npj Clean Water、Chem Eng J、Nano Energy、Nano Research、Mater Horizons等发表SCI论文100多篇，许可/转让中国专利2项，荣获中国发明创业奖创新奖一等奖、国防科技创新大赛一等奖、中国产学研合作创新成果奖二等奖等。主持国家自然科学基金、山东省自然科学基金、军工重点项目课题、企业横向课题等。担任Chem Eng J、ACS Appl Mater Interfaces、Adv Opt Mater、Opt Express等国际期刊审稿人。