高能量密度电池的发展推动了对固态电解质的需求。石榴石型电解质LLZO因高离子电导率和宽电化学窗口而被广泛研究。然而，其与锂金属的固-固界面易发生动态退化，导致锂枝晶沿晶界生长，限制了临界电流密度和循环稳定性。研究表明，界面接触失效和锂沉积不均匀是枝晶扩展的主因。现有策略侧重机械强化，但难以解决界面离子输运失配问题。

近日，北京科技大学先进能源材料研究团队在国际知名刊物《Energy Storage Materials》发表了最新研究成果“An Janus-type buffer layer with ion conductive and electron insulative interface enabling dendrite-free solid-state lithium metal batteries”。研究者通过整合并列轴静电纺丝、溶液浇铸和一体化工艺，合成了一种具有异质结构的LLZO@MoS₂纳米纤维的复合聚合物基中间层。

LLZO@MoS₂-CPI固态电池优异的电化学性能应归功于MoS₂在界面处对于锂沉积位点的调控。其中，并列轴电纺丝独特的异质结构和自支撑结构赋予了LLZO@MoS₂中间层优异的离子传输和可控的电子传导，有效地调节了界面处的电位分布，以确保均匀的锂离子沉积。

LLZO@MoS₂异质纳米纤维的设计利用了MoS2的电子传输特性，有效地诱导了Li从LLZO晶界/缺陷处的电子泄露向MoS₂以及它们的异质界面沉积，优化了Li⁺在电解质-锂金属界面的传输动力学，从而提高了高电流密度下的循环稳定性。将其作为电解质-锂金属界面的中间层直接进行电池测试，表现出高达1.5 mA cm⁻²的临界电流密度。这一发现打破了传统的改善LLZO基复合电解质（LLZO CSE）固态锂金属电池界面策略，显著优化了循环过程中的锂沉积行为

图1：一体化Janus型LLZO@MoS₂纳米纤维中间层示意图

图1展示了采用平行轴电纺技术制备LLZO@MoS₂-CPI复合材料及其对应的LLZO基集成固态电解质（CSE）的过程。我们在锂阳极与LLZO CSE之间设计了LLZO@MoS₂-CPI结构，有效解决了锂阳极相关的技术难题。在锂沉积-剥离活化循环过程中，LLZO@MoS₂-CPI转化为多功能Li₂S与LixMoS₂夹层结构，既促进锂离子沉积，又能渗透至夹层MoS₂中。

图2： LLZO@MoS₂-CPI中间层的微观形貌、电化学性能和LLZO,MoS₂的电子局域化能谱

图2a-b显示LLZO@MoS₂-CPI截面SEM测量结果呈现出清晰的层状形态，平均厚度为5 μm。其中LLZO-PAN纤维呈现连续的离子传输通道。在图2i中可看到MoS₂周围电子浓度分布降低，表明MoS2的引入导致缓冲层锂金属界面处电子重新分布。结合电化学性能测试可证实，MoS₂的引入能有效地改善锂金属界面的导电性和电荷转移。

图3：Li沉积/剥离稳定性

图4：锂沉积行为和机制

图5： 全电池性能

图6：循环后界面成分、微观形貌

综上所述，本研究采用一种可行且可扩展的策略在锂金属电极界面构建了双功能缓冲层，证明了电子/锂离子传输网络作为LLZO型电解质-锂金属界面工程缓冲层的应用可行性。在锂金属循环过程中，MoS2转化为Li2₂/MoS₂固态电解质界面，抑制电子泄漏，并阻止锂枝晶向LLZO晶界/缺陷区域侵入，确保界面动态传输。

论文链接：Energy Storage Materials 82 (2025) 104628

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2025.104628