DOI: 10.1021/acsami.3c00102

锂硫（Li-S）电池具有较高的理论能量密度，但由于硫的固有绝缘性质和多硫化物的穿梭效应，硫的利用率较低。本研究通过聚对苯撑苯并二恶唑（PBO）纳米纤维制备了CO₂活化碳纸，并首次将其用作中间层，以有效缓解锂硫电池中多硫化物的穿梭效应。该夹层表现出良好的柔性和强度，三维多孔结构上富含-C=O和-COOH官能团，改善了对Li₂Sx物种的化学吸附和离子通过互连扩散通道的快速扩散，从而增强了电化学动力学。初始比容量为1367.4mAh/g，在0.2C下循环200次后仍保持999.8mAh/g，在5C下为780.1mAh/g，库仑效率高达99.8%，远优于未经CO₂活化的碳纸。这种高导电柔性PBO碳纸在性能上有所突破，有利于推动锂硫电池的实际应用。

图1.PBO纳米纤维碳纸的制备工艺及其作为锂硫电池多硫化物吸附中间层的应用。

图2.（a）未处理的PBO纤维、打浆（b）150小时、（c）500小时和（d）1000小时后的PBO纤维、（e）从芯层剥离的PBO超细纤维，以及（f）2500×、（g）15000×和（h）20000×时PBO纳米纤维纸的SEM图像。

图3.PBO-C（a和b）和PBO-AC（d和e）的俯视SEM图像。PBO-C（c）和PBO-AC（f）的截面SEM图像。PBO-C的EDS图像：（g）C、（h）N和（i）O。PBO-AC的EDS图像：（j）C、（k）N和（l）O。

图4.PBO-C的XPS光谱：（a）C1s，（c）N1s，（e）O1s。PBO-AC的XPS光谱：（b）C1s，（d）N1s，（f）O1s。

图5.C原子与（a）四价氮和（b）-C-O-C相邻的CO₂氧化剂的示意图。

图6.Li₂S₄与（1）四价N、（2）吡啶N、（3）羟基O、（4）羧基O、（5）羰基O、（6）吡咯N、（7）醚O、（8）吡啶N和羰基O、（9）羧基O和羰基O、（10）两个吡啶N、（11）羰基O和羰基O、（12）两个羧基O以及（13）吡啶N和羧基O相互作用的结合模式和能量Eb（eV），分别以球棍模型和橙色条表示。S、H、O、C、Li和N元素分别由黄色、白色、红色、灰色、紫色和蓝色表示。

图7.具有（a）PBO-C和（b）PBO-AC的电池的CV曲线。（c）PBO-C和（d）PBO-AC的充电/放电曲线。（e）具有PBO-C和PBO-AC的Li-S电池在0.2C下的长期循环性能。（f）含PBO-C和PBO-AC中间层的Li-S电池的倍率性能。

图8.循环后（a）PBO-C和（b）PBO-AC的S2p XPS光谱。