开发具有高效氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）能力的有效双功能电催化剂对于推进可充电锌-空气电池至关重要。青岛科技大学董立峰教授、于立岩教授和陈英杰副教授团队利用有机盐在聚合物溶液中的性质，通过静电纺丝合成了自支撑柔性双功能电催化剂，称为FeCoNi柔性碳纳米纤维（FeCoNi FCNFs）。这些催化剂受益于FeCoNi和N掺杂碳纳米管在纤维表面的二次生长，产生了大量金属-氮-碳（M-N-C）ORR活性位点和基于FeCoNi合金的OER活性位点。在10mA/cm2的条件下，FeCoNi FCNFs的ORR半波电位为0.92V，OER半波电位为1.64V。基于第一性原理的密度泛函理论计算表明，FeCoNi FCNFs具有优异的双功能活性。此外，用这种催化剂构建的可充电液态锌-空气电池实现了高峰值功率密度和持续630h以上的优异循环稳定性。而且，使用该催化剂的固态可穿戴电池显示出卓越的循环稳定性，可连续循环超过27h。总体而言，这项研究为设计经济高效的双功能固态或液态锌-空气电池提供了新的见解和方法。

图1.FeCoNi FCNFs的（a-c）SEM和（e-f）TEM图像。（d）用无机盐合成的FeCoNi CNFs的SEM图像。

图2.（a）FeCoNi、FeNi、FeCo和CoNi FCNFs的XRD图谱。FeCoNi FCNFs的高分辨率XPS光谱：（b）C1s，（C）N1s，（d）Fe2p，（f）Ni2p和（e）Co2p。

图3.（a）FeCoNi、FeNi、FeCo、CoNi FCNFs和Pt/C的ORR-LSV曲线以及（b）相应的Tafel斜率。（c）FeCoNi FCNFs在不同转速下的LSV曲线，插图描绘了不同电势下的K-L图。（d）在0.815V的外加电势下FeCoNi FCNFs和Pt/C的电流保持率-时间（i-t）图。

图4.（a）FeCoNi、FeNi、FeCo、CoNi FCNFs和RuO₂的OER LSV曲线以及（b）Tafel图。（c）FeCoNi、FeNi、FeCo、CoNi FCNFs和RuO₂的奈奎斯特图，插图显示了高频区的光谱。（d）在1.60V下收集的FeCoNi FCNFs和RuO₂的i-t曲线。（e）FeCoNi、FeNi、FeCo、CoNi FCNFs和Pt/C-RuO₂的OER和ORR极化曲线。

图5.（a）CoNi、（b）FeCo、（c）FeNi和（d）FeCoNi FCNFs的分子模型。配色方案：棕色-石墨碳，灰色-吡啶氮，黄色-铁，蓝色-钴和绿色-镍。

图6.（a）FeCo、FeNi、CoNi和FeCoNi FCNFs在U=1.23V时的ORR和（b）OER自由能图。

图7.（a）可充电水性RZABs示意图。（b）FeCoNi FCNFs和Pt/C-RuO₂的开路电位，（c）放电极化和功率密度曲线，（d）比容量，以及（e）充放电循环曲线。FeCoNi FCNFs在（f）100h和（g）600h时的恒流充放电曲线。

图8.（a）可充电柔性ASFZBs示意图。（b）FeCoNi FCNFs和Pt/C-RuO₂的开路电位，（c）放电极化和功率密度曲线，以及（d）充放电循环曲线。

该工作以“Design and synthesis of self-supporting FeCoNi- and N-doped carbon fibers/nanotubes as oxygen bifunctional catalysts for solid-state flexible Zn-air batteries”为题发表在《Chemical Engineering Journal》（DOI:10.1016/j.cej.2023.147648）上。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.147648