近年来，柔性压力传感器在人机交互、健康监测和运动检测等领域获得了广泛应用。在诸多应用场景中，压力传感器需具有优异的传感性能，特别是在宽压范围内保持高灵敏度。然而，简单、快速制备具有宽检测范围和高灵敏度的压力传感器目前仍是一项巨大的挑战。

近日，青岛大学李元岳、姚钊副教授&韩国光云大学金南英教授团队在期刊《Chemical Engineering Journal》上发表了最新研究成果“Enhanced sensitivity and detection range of a flexible pressure sensor utilizing a nano-cracked PVP hierarchical nanofiber membrane formed by BiI₃ sublimation”，论文的第一作者为青岛大学电子信息学院硕士生郭德栋，通讯作者为李元岳、姚钊副教授和金南英教授。研究者通过一步退火工艺将电纺BiI₃/PVP复合纳米纤维膜内的BiI3升华，制备了具有裂纹结构的聚乙烯吡咯烷酮（PVP, polyvinyl pyrrolidone）分层纳米纤维膜（HNM, hierarchical nanofiber membrane），并将其与激光诱导石墨烯（LIG, laser-induced graphene）电极组装成柔性电容式压力传感器（CPS, capacitive pressure sensor）。

所制备的CPS与无裂纹结构的PVP纳米纤维膜（NM, nanofiber membrane）基CPS相比，灵敏度（在2 ~ 100 kPa）提高了22倍，检测范围（0 ~ 200 kPa）提高了4倍。此外，该CPS在人体生理信号监测、垂直应力检测和空间压力测量方面表现出色。研究者通过将多个传感器集成，利用卷积神经网络（CNN）算法，开发了一种智能投篮姿势识别系统，该系统可为篮球运动员提供投篮姿势的指导和纠正，从而提高他们的投篮命中率。本研究中开发的可穿戴CPS在人机交互领域显示出巨大的应用潜力。

图1. (a) PVP HNM和(b) LIG的制备示意图。(c) CPS的结构示意图。(d) 投篮姿势识别系统示意图。(e) PVP NM的SEM图像。(f) 在(e)中矩形区域的放大视图。(g) PVP HNM的SEM图像。(h) 在(g)中的矩形区域的放大视图。(i) 裂纹结构的PVP纳米纤维截面图。(j) PVP NM和BiI₃@PVP复合NM的TG/DTG曲线。(k) PVP NM、BiI₃@PVP复合NM和PVP HNM的XPS能谱。(l) BiI₃@PVP复合NM和PVP HNM中Bi 4f的高分辨率XPS能谱。LIG 的(m) SEM图像，(n) N₂吸附曲线，(o) TEM图像和(p) 拉曼光谱。

如图1所示，研究者通过静电纺丝技术制备了BiI₃@PVP复合NM，利用BiI3的低升华温度（~600 K），经过退火处理获得了裂纹结构PVP HNM介电层；通过激光刻蚀PI薄膜制备了LIG电极，其具有褶皱状多孔微观结构；将介电层和电极组装成三明治结构的柔性CPS。与PVP NM（无裂纹结构）介电层和镀铜PI电极组装的CPS相比，本研究所制备的传感器在外力作用下易产生更大的形变，可有效提高压力传感器的检测范围和灵敏度。

图 2. (a) 传感器1–5在0–200 kPa压强下的电容响应。(b) 五个传感器在不同压强范围内的灵敏度S值。(c) 传感器1–5的应力–应变性能。(d) 传感器5在三个周期内不同压强下的电容响应。(e) 传感器5对2.7 Pa微小压强的实时电容响应。(f) 传感器5在10 kPa下的响应和恢复时间。(g) 传感器5在重复加载1、100、200 和300 次后的S曲线。(h) 传感器5在100 kPa下循环3000次的耐久性测试结果。

如图2所示，基于PVP HNM介电层和LIG电极的CPS在宽压范围内具有高灵敏度（0.338 kPa^-1@0–2 kPa，0.078 kPa^-1@2–100 kPa，0.015 kPa^-1@100–200 kPa)，以及快速响应/恢复时间（29/41 ms）、低检测限（~2.7 Pa）及高稳定性（3000次）。研究者利用有限元仿真对其传感机理进行了分析验证（图3）。

图3. (a) 压力加载过程中传感器5的传感机制。(b) 不同类型纳米纤维和电极的模型图（i.大直径光滑纳米纤维，ii.小直径光滑纳米纤维，iii.裂纹结构的纳米纤维，iv.平面电极和v.多孔电极），以及模拟组装的五个传感器（Ⅰ–Ⅴ）在相同压强下的应力分布。传感器1′–5′的(c) 位移和(d) 相对电容变化ΔC/C0与施加压强的关系。

图4. 所制备传感器对(a) 面部肌肉拉伸、(b) 吞咽运动、(c) 手臂弯曲、(d) 腕部脉搏、(e) 手腕弯曲和(f) 手指弯曲的电容响应。

图5. 所制备传感器对(a) 机械爪抓取和释放物体，(b) 手抓取空、半满、全满的水杯，(c) 空气流动，(d)-(dʹʹ) 施加大、小和微弱压强的电容响应。

所制备的柔性CPS不仅可准确监测人体生理及运动信号（图4），还能够检测各种物理信号，包括非接触式力检测（图5）。此外，该传感器在高压下具有出色的分辨率（图5）。

图6. 基于3 × 3传感阵列的无线传输系统的(a) 逻辑框图和(b) 原理图。(c)-(e) 不同重量的3D打印字母（“I”、“L”和“H”）放置在3 × 3传感阵列。(f)-(h) “I”、“L”和“H”字母分别放置在传感阵列上所映射的电容信号。

研究者开发了一种基于3 × 3传感阵列的无线传输系统，将具有不同重量的3D打印字母（“I”、“L”和“H”）放置在传感器阵列上，可获得相应的映射电容信号（图6）。最为有意义的是，基于所制备的柔性CPS和卷积神经网络（CNN, convolutional neural network）算法，研究者设计构建了一种智能投篮姿势识别系统，该系统不仅可以准确识别篮球运动员的各种投篮姿势（图7），还能够使用分数量化投篮动作的准确度，以帮助运动员提升投篮命中率。

图7. (a) 投篮姿势识别系统。(b) 系统组成示意图。(c) 姿势A–F的平均电容数据。(d) 用于姿势识别的CNN模型。(e) 姿势A–F相应数据的PCA可视化结果。(f) CNN分类结果的混淆矩阵。

综上所述，研究者将裂纹结构的PVP HNM介电层与多孔LIG电极集成，构建了灵敏度更高、检测范围更广的柔性CPS。传感器独特的分层结构有助于其出色的传感性能，使其能够准确地监测人体的各种生理信号，同时所制备的传感阵列具有出色的空间分辨率。更为重要的是研究者开发了一种基于CNN深度学习模型的投篮姿势识别系统，该系统的识别准确率高达93.89%。本研究开发的CPS在人体医疗保健、可穿戴电子和智能人机交互领域显示出广阔的应用前景。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.146464

人物简介：

李元岳，青岛大学副教授/特聘教授，硕士生导师。2016年6月博士毕业于中国科学院固体物理研究所材料物理与化学专业，目前主要研究方向为可穿戴电子器件的设计、制备、仿真、性能优化及智能应用，主持国自然青年基金、省自然面上/青年基金、中国博士后基金等项目，以第一/通讯作者在Small、Nano Energy、Chemical Engineering Journal等期刊发表高水平论文20余篇。

姚钊，青岛大学副教授，入选科技部中韩青年科学家，山东省高等学校青创团队带头人，IEEE高级会员。以第一或通讯作者发表高水平SCI论文40余篇；出版英文著作1部；授权中国和韩国发明专利14项，实现成果转化1项。目前主持国家自然科学基金、国家重点研发计划重点专项、山东省自然基金等省部级以上项目10余项。主要从事射频无源集成器件与电路、射频生物传感器及新型柔性电子器件的研究。

金南英，韩国光云大学教授，融合科学技术中心主任，射频集成电路中心主任。发表高水平SCI论文255篇，出版英文专著33部，注册韩国发明专利215项，实现成果转化十余项。主持韩国国家基金研究重点项目、BK21+项目、教育部项目、中小企业和创业部项目等国家级项目二十余项。主要研究方向为射频电路与生物传感器及其在生物医学和疾病诊断中的应用。