DOI: 10.1016/j.carbon.2023.03.015
本文报道了连续静电纺丝制备的三层结构富N碳纳米纤维/MnO2/碳纳米纤维（富N C@MnO2@C）的电容行为。将N官能团引入三层结构的上（下）层或中间层，并比较了每一层的结构和电化学性能。在富N C@MnO2@C复合材料下（上）层中引入N官能团诱导了高表面积、大量吡咯-N、高电导率和低接触角。在使用6M KOH电解质的对称双电极电池配置中，优化的材料可提供201F/g（1mA/cm2）的比电容，比电容保持率在84%以上。此外，在400和10000W/kg的功率密度下，其最大能量密度为24.8和13.41Wh/kg，且具有优异的循环稳定性（在1mA/cm2下循环10000次后的容量保持率为95%）。由优化的富N C@MnO2@C作为正极和C@MnO2@C作为负极组装而成的不对称装置在400W/kg的功率密度下可提供41Wh/kg的高能量密度。总之，这种材料作为电极具有极好的潜力，可用于在水电解质中构建高压不对称超级电容器。
图1.富N C@MnO2@C的制备过程。
图2.PPMnU0、PPMnU5、PPMnU10和U5PPMn样品；（a）100mV/s时的CV曲线，（b）10mHz至100kHz频率范围内的奈奎斯特曲线，（d）Ragone曲线。
图3.（a）PPMnU10的横截面FE-SEM图像，中间层（b）和上（或下）层（c）的TEM图像和相应的元素EDS图。
图4.XPS结果显示（a）宽扫描光谱和杂原子的化学组成比；PPMnU10复合材料的高分辨率XPS（b）C1s、（c）O1s、（d）N1s和（e）Mn2p芯能级谱。
图5.（a）四种复合材料在77K下的氮气吸附-解吸等温线，（b）比表面积和总孔体积。
图6.（a）根据XPS得出比电容与N5和N6含量的函数关系，（b）四种复合材料的电导率和接触角的演变。
图7.（a）PPMnU10电极在10000次循环中的循环稳定性（插图表示不同循环下的GCD曲线），（b）由PPMnU10电极供电的红色LED的数码照片。非对称器件在6M KOH（aq）中的电化学性能；（c）测定不对称超级电容器在不同工作电位下的CV曲线，扫描速率恒定为50mV/s。（d）将电位窗口从-1.0增加到0.4V后，不对称超级电容器的电化学性能，（e）不同工作电位下的Ragone图。
