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吉林大学卢晓峰Small:低含量Pt锚定在NiS基导电纳米纤维上促进尿素氧化辅助节能制氢
2023/9/6 9:37:29 易丝帮

合理设计电催化剂对于实现高效水分解制H2具有重要意义。通常,减少贵金属的使用和开发低电位亲核试剂以进行氧化反应来取代阳极析氧反应(OER)是促进H2生成的有效策略。

 

近期,吉林大学卢晓峰教授等人制备了NiS涂层镍-碳纳米纤维(NiS@Ni-CNFs),用于低含量Pt沉积(Pt-NiS@Ni-CNFs),以获得碱性HER催化剂。由于NiS相的重构以及Pt和硫化镍之间的协同效应,Pt-NiS@Ni-CNFs催化剂显示出较高的质量活性,为基准Pt/C样品的2.74倍。此外,NiS@Ni-CNFs催化剂还具有优异的尿素氧化反应(UOR)活性,在10mA/cm2下,与可逆氢电极(RHE)相比,其电位为1.366V,这表明其在替代OER方面具有巨大潜力。因此,Pt-NiS@Ni-CNFs(阴极)||NiS@Ni-CNFs(阳极)构建的尿素辅助水分解电解槽在达到10和100mA/cm2时,电压低至1.44和1.65V,这远低于其整体水分解过程,而产氢率提高了6.5倍。总体而言,这项工作为设计用于尿素辅助水分解的新型催化剂提供了很好的机会,可显著提高氢气生产率并降低能耗。

 

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图1.a)NiS@NiCNFs和Pt-NiS@Ni-CNFs制备示意图。b)Pt-NiS@Ni-CNFs-2.5的SEM和c)TEM。d)制备的样品的XRD图谱。e)Pt-NiS@Ni-CNFs-2.5的HRTEM图像,和f)EDX图谱。g)制备的Pt-NiS@Ni-CNFs-2.5的HAADF-STEM图像,以及Pt、Ni和S元素的EDX图谱。


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图2.Pt-NiS@Ni-CNFs和H-NiS@NiCNFs的XPS光谱:a)全扫描,b)Pt4f,c)S2p,d)Ni2p和e)C1s。f)制备的样品的拉曼光谱。


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图3.在1m KOH中的HER测量。


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图4.a)NiS@Ni-CNFs在1m KOH(OER)和1m KOH/0.33m尿素(UOR)中的极化曲线。b)不同催化剂在1m KOH/0.33m尿素中的极化曲线。c)UOR中不同催化剂的相应Tafel图。d)NiS@Ni-CNFs以及各种已报道的镍基催化剂的UOR性能比较。e)与Hg/HgO电极相比,当电位为0.46V时,NiS@Ni-CNFs在UOR过程中的i-t曲线。f)原位拉曼装置的示意图。g)NiS@Ni-CNFs在OER和UOR过程中的原位拉曼光谱。


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图5.a)电流密度为200mA/cm2时尿素辅助水分解电解槽的数字图。b)不同电解质用于整体水分解和尿素辅助水分解的极化曲线。c)Pt-NiS@Ni-CNFs||NiS@Ni-CNFs电解槽用于尿素辅助水分解和整体水分解的工作电压比较。d)在含或不含0.33m尿素的1m KOH中于1.60V下的阴极析氢。e)Pt-NiS@Ni-CNFs||NiS@Ni-CNFs电解槽的i-t曲线,以及Pt-NiS@Ni-CNFs||NiS@Ni-CNFs与其他报道的类似电解槽的尿素辅助水分解活性比较。(e)中的箭头表示更换电解质引起的波动。

 

该工作以“Significantly Enhanced Energy-Saving H2 Production Coupled with Urea Oxidation by Low- and Non-Pt Anchored on NiS-Based Conductive Nanofibers”为题发表在《Small》(DOI:10.1002/smll.202304782)上。

 

论文链接:https://doi.org/10.1002/smll.202304782


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