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广西大学童张法&张寒冰Chem. Eng. J.:多功能羧化纤维素纳米纤维/剥离型膨润土/Ti3C2气凝胶,用于高效吸附和回收石油
2023/8/21 14:55:16 易丝帮

流动性差的含油废水排放会造成严重的环境污染。因此,快速、高效地去除和回收石油仍然是一个全球性问题。目前,具有高光热性能的二维(2D)Ti3C2 MXene材料在光热辅助原油废水处理中引起了广泛关注。然而,Ti3C2稳定性差严重限制了其在光热气凝胶开发中的应用。

 

近期,广西大学童张法教授&张寒冰副教授通过简单的原位共沉淀结合微波水热和溶液浸渍工艺,协同引入具有成本效益的剥离型膨润土(BTex)和Ti3C2 MXene,结合羧化纤维素纳米纤维(CNF-C)构建了多孔CNF-C/BTex/Ti3C2气凝胶。在制备过程中,引入的BTex有效地抑制了Ti3C2的氧化,并协同提高了气凝胶的结构稳定性、力学性能和吸附性能。具体而言,CNF-C/BTex/Ti3C2表现出优异的稳定性(结构稳定性、热稳定性和化学稳定性)、耐热性、疏水性(水接触角为149°)和力学性能(在60%应变下完全恢复),有利于吸附普通油(比原始重量高出46-90倍)。此外,CNF-C/BTex/Ti3C2具有出色的光热转换效率(光吸收率为99%,在1个太阳光照强度(1 kW·m-2)下表面温度高达75.2℃)和热导率(104 mW/m·K),这使得CNF-C/BTex/Ti3C2在25s内于1个太阳光照强度(1 kW·m-2)下可吸附比其原始重量高出48倍以上的原油(吸附量高达48 g·g-1)。此外,还提出了对普通油和高粘度原油的增强吸附机制。该研究通过引入低成本的膨润土和MXene,为开发高效稳定的纤维素基含油废水吸附剂提供了新的选择。

 

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图1.不同样品的XRD(a)和FT-IR(b)图谱;(c)BTex、BTex/Ti3C2以及(d)CNF-C/BTex、CNF-C/Ti3C2和CNF-C/BTex/Ti3C2的N2吸附-解吸等温曲线和孔径分布。


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图2.(a)CNF-C、BTex、Ti3C2、CNF-C/BTex、CNF-C/C/Ti3C2、BTex/Ti3C2和CNF-C/BTex/Ti3C2的XPS全扫描光谱;(b,c)C1s、(d,e)O1s、(f)Ti2p和(g)Si2p的相应XPS高分辨率光谱。


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图3.(a)CNF-C、(b)Ti3C2、(c)BTex、(d)CNF-C/BTex、(e)CNF-C/Ti3C2、(f)BTex/Ti3C2、(g)CNF-C/BTex/Ti3C2的FESEM图像。(h)CNF-C/BTex/Ti3C2的相应元素映射和EDX光谱。


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图4.CNF-C/BTex/Ti3C2(a)非疏水表面、(b)疏水表面和(c)相交表面上的水滴和油滴,以及WCA和OCA过程。


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图5.(a)CNF-C、CNF-C/Ti3C2、CNF-C/BTex和CNF-C/BTex/Ti3C2的TGA和(b)DTG曲线。


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图6.(a)各种气凝胶的紫外-可见-近红外光谱。CNF-C/Ti3C2和CNF-C/BTex/Ti3C2在(b,c)不同太阳光强度下,(d,e)在1kW·m-2下经过五个循环后的温度演变。(f)CNF-C/Ti3C2和(g)CNF-C/BTex/Ti3C2在1kW·m-2的模拟阳光照射下从上到下的红外热像图。


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图7.(a)原油粘度和温度之间的关系,插图显示原油在20℃和70℃下的状态。(b)在阳光照射下漂浮在水面上的原油的顶面温度(1kw·m-2)。未经和经1个太阳照射下,原油液滴在(c)CNF-C/Ti3C2和(d)CNF-C/BTex/Ti3C2上的渗透行为。


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图8.(a-c)未经和经1个太阳照射下,位于CNF-C/BTex/Ti3C2顶部的水滴和油滴,以及相应的WCA和OCA过程。未经和经1个太阳照射下,位于CNF-C/BTex/Ti3C2顶部的(d)HCl、(e)NaOH和(f)海水滴,以及相应的WCA过程。


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图9.(a)CNF-C、CNF-C/Ti3C2、CNF-C/BTex和CNF-C/BTex/Ti3C2对各种油(1:正己烷,2:环己烷,3:三氯甲烷,4:食用油,5:煤油和6:废机油)的吸附能力。不同负载(b)BTex和(c,d)Ti3C2对各种油的吸附能力。用CNF-C/BTex/Ti3C2吸附(e)水表面的正己烷和(f)水底部的三氯甲烷。


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图10.CNF-C/Ti3C2/BTex气凝胶对(a,b)不同油类(1:正己烷,2:环己烷,3:三氯甲烷,4:食用油,5:煤油,6:废机油)的分离通量和效率;8个循环下的(c)正己烷、(d)环己烷、(e)三氯甲烷、(f)食用油、(g)煤油和(h)废机油。


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图11.使用(a)CNF-C/Ti3C2,(b)CNF-C/Ti3C2在模拟阳光照射(1kw·m-2)下,(c)CNF-C/BTex/Ti3C2,以及(d)CNF-C/BTex/Ti3C2在阳光照射(1kw·m-2)下吸附原油。(e)CNF-C/Ti3C2和CNF-C/BTex/Ti3C2在模拟阳光照射(0,0.5,1,1.5,2kw·m-2)下的原油吸附能力,(f)所制备的气凝胶在阳光照射(1kw·m-2)下的原油吸附能力。


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图12.CNF-C/BTex/Ti3C2对(a)普通油(正己烷、环己烷、三氯甲烷、食用油、煤油和废机油)以及(b)在模拟阳光照射(1kw·m-2)下对原油(20次循环)的回收性能。


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图13.在模拟阳光照射下CNF-C/BTex/Ti3C2对(a)普通油和(b)原油的吸附机理。

 

该工作以“Multifunctional carboxylated cellulose nanofibers/exfoliated bentonite/Ti3C2 aerogel for efficient oil adsorption and recovery: The dual effect of exfoliated bentonite and MXene”为题发表在《Chemical Engineering Journal》(DOI:10.1016/j.cej.2023.145412)上。

 

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145412


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