DOI: 10.1021/acs.est.3c00093

膜蒸馏（MD）处理高盐废水因其能够完全去除非挥发性物质而备受关注。目前MD膜的一个关键限制是由于其大膜孔而无法拦截挥发性物质。此外，挥发性物质和MD膜在水下的强烈相互作用往往会导致膜润湿。为了克服这些挑战，本研究通过聚酰胺（PA）层的静电纺丝和界面聚合以及聚乙烯醇/聚丙烯酸（PP）层的交联，开发了一种双层薄膜复合材料（TFC）Janus膜。所得的Janus膜表现出高通量（>27L/m²/h）、约100%的脱盐率、约90%的苯酚截留率以及优异的抗润湿性和防污性。PA和PP层之间的层间界面通过限制挥发性物质的溶解-扩散来筛选挥发性物质，不断增加的氢键网络的形成阻止了它们的传输。相比之下，具有强大动力学的小水分子可以通过TFC膜进行渗透。实验和分子动力学模拟结果阐明了筛分机理。本研究结果表明，这种TFC Janus膜可以作为一种新的策略来设计针对挥发性和非挥发性污染物的下一代MD膜，这对处理复杂的高盐废水具有重要意义。

图1.（A）疏水性膜表面的TFC表层用于挥发性物质筛分和膜抗润湿控制的示意图。（B）用于筛分苯酚的有效膜孔径，同时允许蒸汽通过致密的TFC层传输，以及分子大小和相互作用对水和苯酚在TFC层扩散的影响。（C）致密TFC层的厚度对膜通量和挥发性物质截留的影响示意图。（D）致密双层TFC膜在MD工艺中筛分挥发性物质和控制污垢的示意图。

图2.（A）用于制造双层TFC膜的电纺丝/电喷雾、界面聚合和交联步骤的示意图。（B）FE-SEM图像显示了超疏水PVDF-HFP纳米纤维膜、超亲水SiO₂/PAN纳米纤维表层、超薄TFC（PA）和TFC（PP）表层（插图是TFC（PA）和TFC（PP）表层的相关照片）。（C）TFC（PP）和TFC（PA）表层的AFM图像。（D）所得膜和（E）沉积在基底（Janus）上的放大TFC（PP+PA）和TFC（PA）表层的横截面图像。

图3.（A）表层的FTIR光谱。（B）在空气中和水下液滴滴到膜表面的照片。（C）照片和示意图显示不同可润湿界面对TFC合成的影响。（D）相关膜的WCA和UOCA以及（E）LEP。TFC表层对相关膜的LEP的影响示意图。

图4.（A）N2在不同膜上的比流量与压力的函数关系。（B）在DCMD实验中，膜蒸汽通量、（C）蒸馏水电导率和（D）苯酚截留率随时间的变化。（E）使用双层TFC膜演示DCMD中的传质过程示意图。（F）TFC（PA）和TFC（PP）层的孔径分布和平均孔径。

图5.（A）进料盐水中的苯酚浓度、（B）进料/渗透物流速和（C）膜两侧的温差对苯酚截留率的影响。（D）TFC膜在不同温度下对水和苯酚的选择性。（E）用于浓缩含20mg/L苯酚的3.5wt% NaCl溶液时，归一化通量和苯酚/盐截留率与水回收率的函数关系，以及（F）浓缩后所用膜的FE-SEM图像。（G）进料盐水中乙醇浓度对乙醇截留率的影响。（H）基底（Janus）和TFC（PP+PA）膜对不同物理性质挥发性物质的截留率比较。

图6.（A）在MD过程中使用TFC（PP+PA）膜对非挥发性和挥发性物质进行界面拦截的示意图。（B）TFC（PA）和（C）TFC（PP）的厚度对膜通量和苯酚截留率的影响。在60℃下的模拟过程中，（D）TFC（PA）和（E）TFC（PP+PA）膜中盐水和苯酚混合物的最终结构。青色分子是PVA/PAA链；绿色分子是苯酚；紫色球表示Na⁺。（F）苯酚分子在TFC（PA）和TFC（PP+PA）膜中的动态吸附过程与模拟时间的函数关系。（G）TFC（PA）和TFC（PP+PA）膜的氢键受体的数量。