DOI: 10.1016/j.jcis.2023.02.082

目前，商业载体已用于制备整体式NaBH4水解催化剂，但固定的结构和材料限制了应用范围和设计自由度。在此，通过原位沉积、在空气中退火和磷化，将RuO₂-CoP催化剂涂覆在纤维海泡石表面上（RuO₂-CoP@aSep），采用冷冻干燥工艺将其与纤维素纳米纤维（CNF）和聚乙烯醇（PVA）构建成气凝胶。通过调节RuO₂-CoP中钴与钌的质量比，RuO₂-CoP@aSep的氢生成率（HGR）从3655增加到10713mL/min/gcatalyst。此外，优化后的复合气凝胶可通过调节其配方获得5268mL/min/gcatalyst的HGR，经过五次循环测试后，气凝胶的催化活性和质量损失率保持在76.6%和0.92%。Ru和Co物种之间的协同作用、微纳多孔结构和结构耦合提供了良好的催化活性和循环性能，在设计可控的NaBH4水解整体式催化剂方面显示出巨大潜力。

图1.RuO2-CoP@aSep/KH560-CNF/KH550-CNF/PVA气凝胶的制备步骤。

图2.（a）RuO₂-Co₃O₄和Co₃O₄的XRD光谱。（b）RuO₂-CoP和CoP的XRD光谱。

图3.（a）RuO₂-CoP@aSep的SEM图像。（b）RuO₂-CoP@aSep的TEM图像。（c-d）RuO₂-CoP@aSep的HRTEM图像。（e）O、Ru、Co和P元素映射图像。

图4.（a-b）RuO₂-CoP@Sep/CNF-KH550/CNF-KH560/PVA气凝胶的SEM图像和照片。（c-d）RuO₂-CoP@aSep、PVA、KH550-CNF/KH560-CNF气凝胶、CNF-KH550/CNF-KH560/PVA气凝胶和RuO₂-CoP@aSep/KH550-CNF/KH560-CNF/PVA气凝胶的FT-IR（傅里叶变换红外光谱仪）光谱。

图5.具有不同Ru和Co离子质量的RuO₂-CoP@aSep在（a）第一次和（b）第五次循环试验中催化NaBH4水解的化学计量H2释放。（c）比较第一次和第五次循环试验中RuO₂-CoP@aSep催化NaBH4水解的HGR还原率。（d）含20和80mg Ru和Co的RuO₂-CoP@aSep催化NaBH4水解的HGR以及计算的活化能（Ea）。

图6.（a,b）具有不同含量PVA的RuO₂-CoP@aSep/CNF-KH550/CNF-KH560/PVA气凝胶催化NaBH4水解的化学计量H₂释放和（c）质量损失率。（d,e）具有不同含量RuO₂-CoP@aSep的RuO₂-CoP@aSep/CNF-KH550/CNF-KH560/PVA气凝胶催化NaBH4水解的化学计量H₂释放和（f）质量损失率。

图7.（a）RuO2-CoP@aSep/CNF/PVA气凝胶催化NaBH4水解的循环试验。（b）气凝胶在不同催化循环试验中的特定HGR值。