DOI: 10.1002/sstr.202200383

锂（Li）以优异的理论比容量和最负的电化学电位而闻名，但由于热失控，锂金属电池（LMB）的实际应用仍受到不规则锂枝晶和安全风险的限制。在此，研究者通过简便的静电纺丝方法开发了一种含聚偏氟乙烯（PVDF）成分的氟化聚酰亚胺（F-PI）基复合纳米纤维隔膜（称之为PVDF/F-PI），用于宽温域LMBs。首先，F-PI中丰富的极性三氟甲基（-CF₃）基团创造了电负性环境，以促进锂离子（Li⁺）的快速传输。同时，PVDF组分作为F-PI纳米纤维之间的物理连接剂和均匀孔径的调节剂，同时提高了机械性能并使电极表面的Li⁺通量均匀化。因此，使用PVDF/F-PI隔膜的对称电池实现了2400小时的稳定循环，即使在60℃下于1000小时内仍显示出稳定的循环寿命，低电压极化为15mV。因此，氟化PI基复合纳米纤维隔膜具有高离子传导性和均匀的孔结构，为宽温域LMB用功能化隔膜的设计提供了一种实用的方法。

图1.a）PVDF/F-PI纳米纤维隔膜的制备示意图。b）F-PI和c）PVDF/F-PI隔膜的俯视SEM图像。d）PVDF/F-PI隔膜的EDS映射。e）F-PI和F）PVDF/F-PI隔膜的孔径分布。g）PVDF/F-PI隔膜的FTIR光谱。

图2.a）不同隔膜的拉伸模量，b）击穿强度曲线，c）浸泡10s后的电解质接触角，d）热收缩，以及e）阻燃性能。

图3.具有不同隔膜的Li||Cu半电池的电化学性能：a）离子电导率，b）LSV测量，c）电流密度为1mA/cm²和面积容量为1mAh/cm2时的库仑效率，d）不同循环时的充电和放电电压分布，以及e）第5和第100次循环时的过电位。100次循环后，使用f）PVDF/F-PI、g）F-PI、h）PMDA-PI和i）Celgard隔膜的Li||Cu电池中Li箔表面的SEM图像。

图4.具有不同隔膜的Li||Li对称电池的电化学性能：a）在1mA/cm²的电流密度和1mAh/cm2的面积容量下的Li电镀/剥离稳定性，插图显示了378-383次、750-755次和2000-2005次循环的电压分布。b）Li电镀/剥离稳定性，c）循环过程中的电压滞后，以及Li||Li电池在2mA/cm²的电流密度和2mAh/cm

的循环容量下循环前（d）和25次循环后（e）的相应EIS曲线。

图5.基于各种隔膜的Li||LFP全电池的电化学性能：电池在a）1C和b）2C下的比容量和库仑效率，c）在不同C速率下的倍率性能和d）充电/放电电压曲线。e）基于不同隔膜的Li||LCO电池在1C下的比容量和库仑效率。

图6.具有PVDF/F-PI和Celgard隔膜的电池在较高温度下的电化学性能：a）60℃下，Li||Li电池在1mA/cm2的电流密度和1mAh/cm²的面积容量下的Li电镀/剥离稳定性和b）电压滞后。c）60℃下，具有PVDF/F-PI隔膜的Li||LFP全电池在不同C速率下的倍率性能和d）充电/放电电压曲线。e）含PVDF/F-PI隔膜和最近报道的其他隔膜的Li||Li对称电池在电流密度为1mA/cm2和面积容量为1mAh/cm2时的循环性能比较。