DOI: 10.1039/d2ta10020g

锂硫电池的实际应用受到缓慢的转化动力学和穿梭效应的严重限制。为了克服这些棘手的障碍，本研究开发了一种用CoSe2纳米催化剂修饰的三维垂直石墨烯/大孔碳纳米纤维（VGMFs@CoSe2），作为高性能Li-S电池的自支撑夹层。将垂直的石墨烯纳米片和连续排列的大孔相结合，分层纤维具有高导电性和大孔体积，可以高度增强电子传输，有效提高硫物种的存储能力。此外，锚定在纤维上的CoSe2在加速转化动力学方面起着重要作用。因此，VGMFs@CoSe2基电池表现出显著的倍率性能，在3C下的高比容量为917.7mAh·g-1。即使在高硫负载和低E/S比（8.5mg·cm-2，7μL·mg）下，电池在第一次循环时仍能提供10.6mAh/cm2的高表面积容量。在4C下进行500次循环后，电池的容量保持率为569mAh·g-1，每次循环的容量衰减率仅为0.078%。这项工作提供了一种新的碳结构，它不仅适用于Li-S电池，也适用于其他领域。

图1.（a）VGMFs@CoSe2的合成示意图。（b）SiO2球、（c）SiO2@PAN、（d）MFs、（e）VGMFs和（f）VGMFs@CoSe2的SEM图像和Inlens二次电子探测器信号。（g）VGMFs@CoSe2的SEM图像和二次电子探测器（SE2）信号

图2.VGMFs@CoSe2的TEM表征。（a,b）VGMFs@CoSe2的TEM图像，（c）VGs的边缘结构，（d）CoSe2纳米颗粒的高分辨率TEM图像，（e-i）VGMFs@CoSe2的相应元素映射

图3.不同样品的XRD光谱（a）、拉曼光谱（b）、氮气吸附/解吸等温线（c），以及VGMFs@CoSe2的Co2p XPS光谱（d）

图4.（a）含VGMFs@CoSe2夹层的电池在扫描速率为0.1mV·s-1时的初始5个循环的CV曲线。（b）具有不同夹层的Li-S电池在0.1mV·S-1的扫描速率下的CV曲线。（c）图5b中CV曲线的放大部分（峰值II）。（d）图5b中CV曲线的放大部分（峰值III）。（e）图5c的Tafel图。（f）图5d的Tafel图。（g）具有不同夹层的Li2S6对称电池的CV曲线。（h-k）基于不同夹层的电池的Li2S成核结果，（l）基于不同夹层的电池的Li2S溶解曲线

图5.具有VGMFs和MFs夹层的电池的电化学性能：（a）EIS曲线，（b）放电/充电曲线，（c）1C（1C=1.675A·g-1）下的循环性能，（d）额定容量。基于VGMFs@CoSe2夹层的电池在不同条件下的循环性能：（e）在0.2C下具有不同S负载，（f）在高电流密度（3C-6C）下，（g）在4C下，（h）不同循环后的容量保持

图6.（a）MFs、（b）VGMFs和（c）VGMFs@CoSe2的特性示意图，（d）电池内部VGMFs@CoSe2夹层的作用