DOI: 10.1016/j.jcis.2023.05.166

微生物燃料电池（MFCs）作为一种利用微生物分解有机物产生电能的新能源技术，具有巨大的潜力。阴极催化剂是加速MFCs阴极氧还原反应（ORR）的关键。通过促进UiO-66-NH2在聚丙烯腈（PAN）纳米纤维上的原位生长，本研究制备了一种基于电纺纳米纤维的Zr基金属有机骨架衍生银铁共掺杂双金属材料，并将其命名为CNFs-Ag/Fe-m:n掺杂催化剂（m:n分别为0、1:1、1:2、1:3和2:1）。实验结果结合密度泛函理论（DFT）计算表明，在CNFs-Ag-1:1中掺杂适量的Fe降低了ORR最后一步的吉布斯自由能。这表明Fe掺杂提高了ORR催化性能，并且配备有CNFs-Ag/Fe-1:1的MFCs表现出737.45mW/m2的最大功率密度，显著高于含商用Pt/C的MFCs的对应值（457.99mW/m2）。

图1.CNFs-Ag/Fe-m:n掺杂催化剂的合成示意图。

图2.CNFs-Ag/Fe-m:n的SEM图像，（a）CNFs@UiO-66-NH2，（b）CNFs-Ag，（c）CNFs-Ag/Fe-1:1，（d）CNFs-Ag/Fe-1:2，（e）CNFs-Ag/Fe-1:3，（f）CNFs-Ag/Fe-2:1。（g）CNFs-Ag/Fe-1:1的部分SEM图谱及其（h）元素分布EDS，（i,j）CNFs-Ag/Fe-1:1的HRTEM。

图3.（a）CNFs和CNFs-Ag/Fe-1:1的氮气吸附-解吸等温线和孔体积；（b）CNFs-Ag/Fe-1:1的TGA；（c）CNFs、CNFs@UiO-66-NH2和CNFs-Ag/Fe-m:n的XRD图谱以及（d）拉曼光谱。

图4.（a）CNFs、CNFs-Ag、CNFs-Ag/Fe-1:2、CNFs-Ag/Fe-1:3、CNFs-Ag/Fe-2:1的EPR光谱；（b）CNFs-Ag/Fe-1:1的XPS光谱，及其C1s（c）、N1s（d）、Ag3d（e）和Fe2p（f）的高分辨率XPS光谱。

图5.（a）CNFs@UiO-66-NH2、CNFs-Ag/Fe-m:n和Pt/C的CV曲线（vs.SCE），（b）EIS曲线（vs.SCE），（c）LSV曲线（vs.SCE）和（d）Tafel曲线（vs.SCE）及其拟合曲线。

图6.（a）MFCs的CV曲线（vs.SCE）；（b）MFCs的EIS曲线（vs.SCE）；（c）MFCs的功率密度和极化曲线；（d）长期稳定性和重复循环试验中MFC电压与运转时间的关系曲线；（e）MFCs的COD去除率。

图7.（a）ORR机理示意图。（b）反应机理的DFT计算。