DOI: 10.1016/j.jcis.2023.04.183

具有高能量密度和循环稳定性的自支撑电极已成为锂硫（Li-S）电池发展的重中之重。然而，严重的穿梭效应和缓慢的转化动力学均阻碍了它们的实际应用。在此，研究者采用静电纺丝和随后的氮化工艺制备了锚定CuCoN0.6纳米颗粒的N掺杂碳纳米纤维（CuCoN0.6/NC）项链状结构，作为锂硫电池的独立硫主体。在整个详细的理论计算和实验电化学表征过程中，这种双金属氮化物提高了化学吸附和催化活性。三维导电项链状框架可以提供丰富的空腔，以实现高硫利用率，缓解体积变化，以及快速的锂离子扩散和电子转移。具有S@CuCoN0.6/NC正极的Li-S电池显示出稳定的循环性能，在2.0C下循环150次后，每个循环的容量衰减率为0.076%，即使在6.8mg/cm2的高硫负载下，100次循环期间的容量保持率也达到657mAh/g。这种简单且可扩展的方法有助于促进织物的广泛应用。

图1.（a）CuCoN0.6/NC合成步骤示意图。（b）Co5.47N/NC和（d）CuCoN0.6/NC的SEM和高放大倍率SEM（插图）图像，（c）Co5.47N/NC和（e）CuCoN0.6/NC的尺寸分布。（f）CuCoN0.6/NC的透射电镜图像，（g）HRTEM图像，（h）高倍放大元素映射。

图2.（a）Co5.47N/NC和CuCoN0.6/NC的XRD图谱，（b）拉曼光谱，（c）Cu2p、（d）Co2p和（e）N1s高分辨率XPS光谱。（f）Co5.47N/NC和CuCoN0.6/NC的N2吸附/解吸等温线和（g）孔径分布。

图3.（a）Co5.47N/NC和CuCoN0.6/NC吸附Li2S6的光学照片，以及（b）上清液的相应紫外-可见光谱。（c）Co5.47N和CuCoN0.6的态密度；（d）Li2S6在Co5.47N和CuCoN0.6上的优化几何构型。

图4.（a,b）具有Co5.47N/NC和CuCoN0.6/NC的对称电池的CV曲线和（c）EIS光谱，（d）Co5.47N/NC和（e）CuCoN0.6/NC电极的Li2S沉积图，（f）Co5.47N/NC和CuCoN0.6/NC电极上Li2S氧化的LSV曲线。

图5.锂离子扩散特性。（a）S@Co5.47N/NC和（b）S@CuCoN0.6/NC在不同扫描速率下的CV曲线，（c,d）CV峰值电流与扫描速率平方根的对应图。

图6.（a,b）具有S@Co5.47N/NC和S@CuCoN0.6/NC正极的Li-S电池在0.1mV/s下的CV曲线，（c）开路电压的EIS图和等效电路模型（插图），（d）恒电流充放电曲线和（e）0.5C下的循环性能，（f）不同倍率下的充放电曲线和（g）倍率性能。（h）具有S@CuCoN0.6/NC正极的Li-S电池的充电-放电曲线，（i）循环性能和（j）高硫负载下的倍率性能。