DOI: 10.1016/j.matdes.2023.111615
这项工作报告了一种新型电纺磁性纳米纤维(MNFs)的制备与表征,以及它们作为磁性活性催化剂在降解有机污染物方面的应用。催化作用的磁刺激能力是由铁锰氧化物(MnxFe2-xO4)磁性纳米粒子(MNPs)嵌入电纺聚丙烯腈(PAN)中提供的,其具有稳定性和耐化学性。首先通过绿色、快速的声化学法获得MNPs(平均尺寸d=40±7nm),随后将其嵌入电纺PAN纳米纤维中。最终MNFs的平均直径为760±150nm,提供了一个接触角θc=165°的超疏水表面,以及相当数量(≈50wt%)的嵌入MNPs(Mn0.5Fe2.5O4),热稳定性高达330℃。通过交变磁场(AMF)可以远程激活MNF表面MNPs上的催化Fe2+/3+/Mn2+/3+/4+活性中心,以降解甲基蓝(MB)。
在数次催化循环中,观察到MNFs在极端pH条件下(3<pH<10)的加热过程中具有显著的稳定性。重复使用同一样本进行数次循环后,无任何再生过程,过氧化氢存在下的降解动力学遵循Langmuir-Hinshelwood模型,平均效率>80%。总体而言,这些具有磁性远程激活能力的催化材料对于黑暗和受限条件下的催化应用具有强大的吸引力。
图1.磁性纳米颗粒(MNPs)嵌入磁性纳米纤维(MNFs)的精细策略示意图。由稳定且疏水的聚丙烯腈与磁性纳米颗粒组合而成的圆形膜用于加热和催化,旨在用作水处理的分离膜。
图2.制造的磁性纤维的扫描电子显微镜图像:a)二次电子和纤维直径直方图(插图),b)显示表面磁性纳米颗粒的特写,c)单根磁性纤维的横截面,d)支撑在尼龙过滤器上的MNFs膜的光学图像(Φ=13mm)。
图3.MNFs的加热性能:a)置于AMF(f=328kHz,H=36.6kA/m)中1分钟的纤维对应的热图像;b)应用AMF(317.80kHz和28.33kA/m)10分钟,MNFs在动态流动条件下的加热能力。蓝色线表示温度(左轴),红色线表示施加磁场(右轴),c)在不同pH值的水性介质下,纤维的加热能力随时间的变化(f=317.80kHz;H0=28.33kA/m)。
图4.上图:在pH7下,当存在H2O2(1.28ppm)时,AMF(H0=24.8k/m;f=317,18kHz)引发的MNF降解过程中MB浓度的时间依赖性数据。在三个不同的日子里重复使用相同的MNF样本进行实验。下图:以样品温度(35℃,红线)为反馈参数,控制外加场振幅H0(绿线和右轴),实现了对目标温度的控制。由于PI控制反馈,H0的快速变化(Δt≈5s)导致H0(绿色)曲线“增厚”。