DOI: 10.1016/j.desal.2022.116360

为了探索高质量且廉价的电容去离子脱盐材料，研究人员已经付诸了大量的努力。然而，一个主要问题是这些材料在实际应用中的吸附速度缓慢，吸附性能较差。在此，本研究合理设计并合成了氮掺杂碳纳米纤维增强分层中空氧化铁纳米棒接枝电纺丝碳纳米纤维（表示为Fe2O3@CNFs），用于高效电容去离子脱盐。这种组成和独特的分层多孔结构防止了Fe2O3纳米棒的团聚，通过Fe2O3纳米棒和N掺杂碳纳米纤维之间的协同效应促进了离子/电子传输。在不添加任何聚合物粘合剂或导电添加剂的情况下，该材料作为电容去离子阴极表现出114.97mg/g的高吸附容量和快速的盐吸附速率（7.79mg/g min）。此外，通过非原位XRD、EDX图谱和非原位XPS揭示了储钠机理。密度泛函理论（DFT）计算表明，电子在异质结界面处重新分布，从而提高了电化学活性。这项工作有望为开发具有出色有效性和稳定性的多孔过渡金属氧化物基纤维提供一条新的途径，以实现高性能电容去离子的环境研究。

图1.样品的微观结构表征。Fe2O3@CNFs的制备示意图（a）。电纺PAN膜（b）、CNFs（c）、不同放大倍率下的FeOOH@CNFs（d和e）和不同放大倍率下的Fe2O3@CNFs（f和g）的FESEM图像。Fe2O3@CNFs的TEM图像（h）。插图显示部分放大的图像。Fe2O3@CNFs的HRTEM图像（i）。Fe2O3@CNFs的SAED图谱（j）。

图2.样品物理化学性质的表征。FeOOH@CNFs和Fe2O3@CNFs的XRD图谱（a）和N2吸附/解吸等温线（b）。Fe2O3@CNFs的TGA曲线（c）。样品的FT-IR光谱（d）。吸附前后Fe2O3@CNFs的XPS全扫描光谱（e）。Fe2O3@CNFs的高分辨率C1s（f）、N1s（g）、O1s（h）和Fe2p（i）光谱。

图3.样品在1M NaCl溶液中的电化学性能测试。CNFs、FeOOH@CNFs和Fe2O3@CNFs的CV图（1mV/s）（a）。三种样品的电流和扫描速率对数图（b）。不同扫描速率下电容和扩散控制过程的贡献（c）。三种样品在不同电流密度下的GCD曲线（d）。三种样品在0.1-1A/g电流密度下的比电容（e）。不同样品的相应IR降（f）。Fe2O3@CNFs在电流密度为1A/g时的GCD循环（g）。三种样品的奈奎斯特图（h）。Warburg区域中阻抗实部与角频率平方根的对应图（i）。

图4.样品的CDI性能。不同外部电压（0.8-1.2V）下，CDI电池在500mg/L NaCl水溶液中的SACNaCl与运行时间图以及相应的Ragone图（a和b）。外部电压为1.2V时，CDI电池在不同NaCl水溶液（200-500mg/L）中的SACNaCl与运行时间图以及相应的Ragone图（c和d）。点图以对比Fe2O3@CNFs与其它电极材料的性能（e）。1.2V下CDI电池在100mg/L NaCl溶液中的循环试验（f）。吸附前后原始Fe2O3@CNFs的XRD图谱（g）。Fe2O3@CNFs的高分辨率XPS Na1s光谱（h）。吸附后Fe2O3@CNFs的EDX映射（i）。

图5.DFT计算。优化的氮掺杂石墨烯（001）结构的侧视图和俯视图（a）。最佳Fe2O3（0001）结构的侧视图和俯视图（b）。优化的Fe2O3（0001）@氮掺杂石墨烯（001）结构的侧视图和俯视图（模型中的琥珀色、红色、蓝色和灰色球分别对应于铁、氧、氮和碳原子）。氮掺杂石墨烯（001）和Fe2O3（0001）表面的功函数（d和e）。钠吸附后Fe2O3（0001）@氮掺杂石墨烯（001）表面的差分电荷密度。等值面水平为0.001e/bohr3的黄色和青色区域分别表示电子富集和电子损失（f）。钠吸附前后界面的平均平面电子密度差Δρ（z）（g和h）。钠吸附后界面的差分电荷密度（i）。