DOI: 10.1021/acsaem.2c02801

三维（3D）碳气凝胶（CAs）由互连网络组成，是杂原子掺杂剂、缺陷位点和分层多孔结构组合的极具吸引力的平台。在此，本研究提出了一种有效且可持续的策略，以使用TEMPO氧化纤维素纳米纤维（TOCNFs）、热稳定的芳纶纳米纤维（ANFs）和低沸点Cd2+构建TOCNF/ANF-Cd水凝胶/气凝胶。通过中温热解获得了由TOCNF/ANF协同交联的分层多孔N掺杂气凝胶催化剂（N/CA-Cd）。除了作为氮源，ANF还改善了碳的保留和石墨化，增强了碳气凝胶的导电性。由于空间连续结构和多尺度多孔结构以及丰富的N掺杂剂和边缘/缺陷，所获得的N/CA0.5-Cd碳催化剂表现出令人印象深刻的电催化效果，具有正半波电位（0.86V）。特别是，以N/CA0.5-Cd作为空气阴极催化剂组装的锌-空气电池具有186mW/cm2的出色峰值功率密度和730mAh/g的较高比容量。

图1.N掺杂碳气凝胶催化剂（N/CAx-Cd）的制备示意图。

图2.（a）N/CA0.5-Cd的SEM图像。（b,c）N/CA0.5-Cd在不同放大倍率下的TEM图像。（d）N/CA0.5-Cd的STEM亮场图像。（e-g）C、N和O的相应EDX元素映射。

图3.（a）气凝胶的热重分析（TG）。（b）N2吸附-解吸等温线。（c）N/CA0.5-Cd和N/CA0.5-H的孔径分布曲线。（d）N/CA0.5-Cd的XPS全扫描光谱。（e,f）N/CA0.5-Cd的高分辨率C1s和N1s XPS光谱。

图4.（a）N/CAx-Cd（x=0，0.25，0.5，0.75）和N/CA1在O2饱和的0.1M KOH中于10mV/s下的LSV曲线和（b）CV曲线。（c）N/CA0.5-Cd、N/CA0.5、N/CA0.5-H和20wt%Pt/C在O2饱和的0.1M KOH中于10mV/s下的LSV曲线和（d）CV曲线。（e）N/CA0.5-Cd、N/CA0.5-H和20wt%Pt/C的动力学电流密度（jk）和E1/2比较。（f）N/CA0.5-Cd和20wt%Pt/C的Tafel图。

图5.（a）不同转速下N/CA0.5-Cd的LSV曲线。图示为不同电位下的K-L图。（b）N/CA0.5-Cd和20wt%Pt/C的计时电流-时间（i-t）曲线。（c）在测试窗口的非法拉第区域中，N/CA0.5-Cd在不同扫描速率下的CV曲线。（d）电流密度（Δj）随扫描速率的变化。

图6.（a）以N/CA0.5-Cd为空气电极的典型锌-空气电池的示意图。（b）采用N/CA0.5-Cd和Pt/C-RuO2催化剂的锌-空气电池的开路电压。插图是测试的锌-空气电池的开路电压为1.40V（N/CA0.5-Cd）和1.37V（Pt/C-RuO2）的照片。（c）由两个串联锌-空气电池供电的LED灯泡的照片。（d）含N/CA0.5-Cd和Pt/C-RuO2的锌-空气电池的极化和功率密度图。（e）锌-空气电池在10mA/cm2下的比放电容量。（f）电流密度为5mA/cm2时的恒电流充电/放电循环曲线。