DOI: 10.1016/j.jpowsour.2022.232472

高离子电导率和良好的界面兼容性一直是固态电解质的两大瓶颈。在此，研究者通过静电纺丝成功制备了由聚碳酸丙烯酯、PVDF-HFP和Li6.3La3Zr1.4Ta0.6O12组成的复合电解质膜。在丁二腈的辅助下，合成的固体电解质表现出高离子电导率（室温下为1.32×10-3S/cm）、高达4.5V（vs.Li/Li+）的氧化电位和较高的Li+迁移数（0.81）。这种理想的性能可归因于具有良好Li+传导能力的PPC和具有优异机械性能的PVDF-HFP的组合，从而在电解质内形成连续的传输框架。引入的活性填料和小分子添加剂不仅有利于快速的Li+迁移，而且增强了Li金属的稳定性。使用固态电解质的锂对称电池在1.0mA/cm2的电流密度下可持续800小时，且过电位较低。使用电解质膜的NCM811电池显示出较高的初始放电比容量（1C下为184.3mAh/g）和良好的容量保持率（30℃下经300次循环后为80.1%）。

图1.（a）PPL0的光学照片。插图显示了用于CR2032电池的电解质圆盘。（b,e）PPL0和（c,f）PPL15的SEM图像。（d）纯PPC/PVDF-HFP和复合电解质的应力-应变曲线。

图2.（a）LLZTO和PPL复合膜的XRD图谱。（b）纯SN和PPL复合膜的DSC图谱。（c）不同复合膜的阻抗谱和（d）离子导电性。（e）PPL0和PPL15膜的LSV曲线。（f）对称Li|PPL15|Li电池的计时安培曲线。插图显示了极化前后的阻抗谱。

图3.PPC/PVDF-HFP-LZTO-SN固态电解质内Li+传输路径示意图。

图4.（a）对称Li|PPL0|Li和Li|PPL15|Li电池在室温下以1.0mA/cm2的电流密度进行电镀/剥离时的电压-时间曲线。（b,c）电镀/剥离500小时后，从电池中拆解的PPL0和PPL15的表面形态。（d,e）对称Li|PPL0|Li和Li|PPL15|Li电池的阻抗谱与静置时间的关系。

图5.连续电镀/剥离500小时后，从电池中拆解的Li电极的（a,b）F1s光谱和（c,d）N1s光谱。

图6.NCM811|PPL15|Li电池在（a）30℃和（b）55℃下的循环性能。NCM811|PPL0|Li电池（C）和NCM811|PPL15|Li电池的倍率性能（d）。