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河北大学李玲&张文明Int. J. Hydrogen Energy:CoNC-HCNFs多功能电催化剂的制备及其在整体水分解和锌空气电池中的应用
2023/4/13 10:04:40 易丝帮

DOI: 10.1016/j.ijhydene.2022.11.058

 

单功能贵金属催化剂(如Pt/C或Ru/IrO2)的物理混合,增加了电极的商业成本和稳定性风险。因此,开发一种用于锌-空气电池和集成电解装置的多功能电催化剂是十分可取的。为了开发一种有效的方法,以通过修饰先进的纳米结构来制备高效多功能电催化剂,本研究采用同轴电纺丝原位合成和随后的碳化工艺来构建高度集成的三功能催化剂,该催化剂由嵌入石墨碳包封钴纳米颗粒的一维(1D)多孔中空碳纳米纤维(CoNC-HCNFs)组成。在活性材料和先进纳米结构的协同作用下,所制备的CoNC-HCNFs在析氢反应(HER)中显示出186mV(10mA/cm2)的工作过电位,在氧还原反应(ORR)中的半波电位为0.83V(vs.RHE,10mA/cm2),在析氧反应(OER)中的电位为1.58V(10mA/cm2)。凭借其独特的多功能活性,两个串联的CoNC-HCNF基水性锌-空气电池(ZABs)可以驱动一个碱性水电解槽以进行水分解。此外,由于其优异的机械柔性和可再充电性,固态ZAB在为便携式可穿戴电子设备供电方面显示出广阔的应用前景。这项研究有望为开发其他优秀的MOF基中空碳纳米纤维提供灵感,使其在电化学能量转换和能量存储领域得以更广泛的应用。

 

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图1.(a)PMMNFs、(b)PMMNFs@Zn/Co-ZIF和(c,d)CoNC-HCNFs的SEM图像,(e,f)CoNC-HCNFs的TEM图像和(g)HRTEM图像,(h)相应的SAED图谱,(i)CoNC-HCNFs的EDS图。


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图2.(a)CoNC-HCNFs和CoNC-CNFs的XRD图谱,(b)全扫描XPS光谱,(c)C1s光谱,(d)Co2p光谱,(e)N1s光谱,以及(f)CoNC-HCNFs、CoNC-CNFs和HCNFs的N2吸附-解吸等温线。


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图3.(a)CoNC-HCNFs、HCNFs、CoNC-CNFs和Pt/C在RDE(旋转圆盘电极)中以1600rpm获取的LSV曲线。(b)RRDE测量中CoNC-HCNFs的LSV。(c)K-L图。(d)1600rpm下CoNCH-CNFs的RRDE伏安图以及(e)CoNC-HCNFs的H2O2产率和电子数(n)。(f)0.4V时的计时电流响应。


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图4.(a)RuO2、CoNC-HCNFs、CoNC-CNFs和HCNFs(1M KOH)的LSV曲线,以及相应的(b)Tafel图。(c)在OER期间,当电压为1.348V(vs.RHE)时,以不同扫描速率获取的线性拟合图。(d)奈奎斯特图。(e)CoNC-HCNFs在10、20、30、40、50和60mA/cm2下的耐久性。(f)LSV曲线表明CoNC-HCNFs在3000次CV循环后具有很强的稳定性。

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图5.(a)CoNC-HCNFs、HCNFs、CoNC-CNFs和Pt/C在1M KOH中的LSV,以及CoNC-HCNFs、HCNFs和CoNC-CNFs的相应(b)Tafel图。(c)在HER期间,当电压为0.25V(vs.RHE)时,CoNC-HCNFs、HCNFs和CoNC-CNFs在不同扫描速率下的线性图。(d)奈奎斯特图。(e)CoNC-HCNFs在-10、-20、-30、-40、-50和-60mA/cm2下的耐久性,以及(f)CoNC-HCNFs在初始和3000次CV循环后的LSV曲线。


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图6.(a)水性ZABs的结构。(b)基于CoNC-HCNFs和Pt/C+RuO2的水性ZABs的充电放电极化曲线和相应的(c)功率密度曲线,以及(d)水性ZABs在10mA/cm2下的放电-充电电压分布图。(e和j)由两个串联的CoNC-HCNFs基水性ZABs供电的LED灯。(f)OCV(基于CoNC-HCNFs的水性ZABs)的数码照片。(h和i)由基于CoNC-HCNFs的水性ZABs供电的水电解槽的照片。


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图7.(a)基于CoNC-HCNFs和Pt/C+RuO2的柔性固态ZABs的放电和充电极化曲线,以及相应的(b)功率-电流密度曲线,(C)基于CoNC-HCNFs的固态ZABs的OCV。(d)长期循环性能。(e)经不同弯曲的CoNC-HCNFs基固态ZABs在1mA/cm2下的放电-充电电压曲线。


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