DOI: 10.1016/j.apsusc.2022.155788
新型高效异质结光催化剂的合理设计被认为是实现高效太阳能-化学能转换的重要挑战之一。在此,本研究通过电纺丝结合ALD工艺制备了一种新型Ta3N5/ZnO核壳纳米纤维异质结光催化剂,以提高光催化H2释放活性。基于纳米结构工程和异质结的组合策略,Ta3N5/ZnO杂化样品的光催化活性增强可归因于增加的反应位点和改善的电荷转移的协同效应。优化的Ta3N5/ZnO-150核壳纳米纤维异质结光催化剂显示出最高的光催化制氢活性,为1193.75μmol/g/h,比裸Ta3N5纳米纤维高出约7倍,并且也优于所报道的大多数基于Ta3N5的光催化剂。
图1.Ta3N5/ZnO异质结光催化剂的制备示意图。
图2.制备的Ta3N5纳米纤维、Ta3N5/ZnO-100、Ta3N5/ZnO-150和Ta3N5/ZnO-200样品的XRD图谱。
图3.Ta3N5纳米纤维(a)、Ta3N5/ZnO-100(b)、Ta3N5/ZnO-150(c)和Ta3N5/ZnO-200(d)的典型SEM图像。
图4.(a-c)Ta3N5/ZnO-150的典型TEM图像。(d-e)(c)中标记区域C和D的典型HRTEM图像。(f)EDX光谱和对应于Ta3N5/ZnO-150所选区域的(g-k)元素映射。
图5.(a-b)制备的Ta3N5、Ta3N5/ZnO-100、Ta3N5/ZnO-150(c1-c3)和Ta3N5/ZnO-200样品的N2吸附-解吸等温线曲线(a)和孔径分布(b)。
图6.(a)Ta3N5和Ta3N5/ZnO-150的典型XPS全扫描光谱。(b-c)Ta3N5和Ta3N5/ZnO-150样品的N1s(b)和Ta4f(c)的高分辨率XPS光谱。(d-e)Ta3N5/ZnO-150的Zn2p(d)和O1s(e)的高分辨率XPS光谱。
图7.(a-b)在制备的光催化剂上的H2释放动力学曲线(a)和光催化H2生成(b)。(c)Ta3N5/ZnO-150样品的循环光催化析氢试验。(d)Ta3N5基光催化剂的最新报告摘要。H2生成和再循环实验重复三次。
图8.(a-b)Ta3N5、Ta3N5/ZnO-100、Ta3N5/ZnO-150和Ta3N5/ZnO-200(a)以及ZnO(b)的UV-vis吸收光谱。(c-d)计算的Ta3N5(c)和ZnO(d)的带隙。(e-f)Ta3N5(e)和ZnO(f)的Mott-Schottky图。
图9.(a-b)Ta3N5、Ta3N5/ZnO-100、Ta3N5/ZnO-150和Ta3N5/ZnO-200的光电流密度-时间曲线(a)以及EIS奈奎斯特图(b)。(c)Ta3N5/ZnO样品光催化H2生成的机理示意图。