DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107941

锌-空气电池（ZABs）由于其低成本和内在安全性，在下一代可持续能源存储方面极具吸引力，然而，ZABs的功率密度和耐久性通常受到三重界面处离子/质量传输不佳的限制。在此，本研究提出可以通过有效的结构工程化策略来显著促进O2吸附/转移和OH-扩散。将NiFe合金纳米颗粒限制在多孔碳纳米纤维中设计而成的双功能催化剂（H-NiFe/CNF）具有丰富的分层孔和高比表面积。有限元法和氧气吸附-解吸测量证实，这种巧妙的结构设计极大地提高了OH-/氧气的吸附容量、扩散效率和传输规模。上述优异的特性使H-NiFe/CNF表现出显著的双功能活性，ΔE为0.67V，优于大多数先前报告的贵金属基Pt/C+IrO2基准。结果显示，在液体ZABs中实现了长期稳定性（在5mA/cm2下超过800次循环）和出色的倍率性能。相应地，柔性ZABs还表现出高功率密度和长循环耐久性。总体而言，这项工作强调了离子/质量传输调节在设计金属-空气电池双功能氧电催化剂方面的重要作用。

图1.RDE和ZAB之间测试条件的差异以及O2/OH-分布图。（a）RDE和ZAB之间的差异。（b）块状纳米颗粒和（c）PCNCN催化剂气体传输至碱性电解质中催化剂表面的O2可用性。L||是平行于催化剂表面的距离，L⊥是垂直于催化剂表面的距离。（d）块状纳米颗粒和（e）PCNCN催化剂表面的OH-可用性。

图2.H-NiFe/CNF制备过程示意图。

图3.各种催化剂的形态和成分表征。（a）H-NiFe/CNF的SEM图像，插图显示了单个放大图像。（b,c）H-NiFe/CNF的TEM图像和放大图像，（d）XRD图，（e）拉曼光谱，（f）N2吸附-解吸等温线，（g）孔隙结构，（h）N1s XPS光谱。

图4.双功能催化活性和反应机理。（a）整个ORR和OER区域中所有样品的总体极化曲线。（b）用于比较的一系列催化剂的ΔE值（ΔE=Ej=10-E1/2）。（c,d）H-NiFe/CNF和块状NiFe的氧气吸附/解吸等温线和最大吸附。（e,f）O2-TPD光谱和孔体积。（g）H-NiFe/CNF中的OER和ORR催化过程及机理。

图5.液体和柔性ZABs的电化学性能。（a）液体ZAB示意图。（b）液体ZABs的放电曲线和功率密度曲线。（c）液体ZABs的倍率性能。（d）不同电流密度下的比容量图。（e）5mA/cm2下的恒电流充放电循环曲线。（f）柔性ZAB方案。（g）极化曲线和相应的功率密度曲线。（h,i）倍率性能和充放电循环曲线。（j）数字照片显示了柔性ZABs的应用。（k）本工作与以往报道的文献相比柔性电池的功率密度和循环数的散点图。