DOI: 10.1016/j.jcis.2022.10.128

为先进超级电容器设计具有可控分层结构和成分的新型高效电极材料仍然是一个巨大的挑战。在此，本研究通过简单的湿化学策略，在石墨烯涂覆电纺碳纳米纤维（GCNF）上依次生长导电聚苯胺（PANI）层和氢氧碳酸镍（Ni2(CO3)(OH)2）纳米片，设计并制备了核-三壳分层GCNF/PANI/NCO纳米结构。充分利用石墨烯涂覆电纺碳纳米纤维的自支撑结构、PANI层的高导电性和柔性以及Ni2(CO3)(OH)2纳米片的丰富活性位点，最佳GCNF/PANI/NCO（2h）电极在1A/g下表现出1565F/g的高比电容和增强的倍率性能，均高于相同情况下的GCNF、GCNF/PANI和GCNF/NCO（2h）电极，并且也超过了文献中报道的大多数基于氢氧碳酸镍的电极。其优异的性能主要归功于各组分的协作贡献。此外，自组装GCNF/PANI/NCO//AC混合超级电容器在750W/kg下可提供35.4Wh/kg的高能量密度和长循环寿命。总之，该策略能够可控合成适用于先进电化学应用的核-三壳分层材料。

图1.（a,d）GCNF、（b,e）GCNF/PANI和（c,f）GCNF/PANI/NCO（2h）的低倍和高倍SEM图像。

图2.典型GCNF/PANI/NCO（2h）纳米纤维的TEM和HRTEM图像，插图：相应的SAED图谱。（d）GCNF/PANI/NCO（2h）样品的HAADF STEM图像和（e）EDX光谱。（f）对应的元素映射图像。

图3.GCNF/PANI/NCO（2h）膜的（a）Ni2p、（b）C1s、（C）O1s和（d）N1s XPS光谱。

图4.（a）核-三壳GCNF/PANI/NCO（2h）电极的CV和GCD曲线。GCNF、GCNF/PANI、GCNF/NCO（2h）和GCNF/PANI/NCO（2h）电极的（c）CV（扫描速率：10mV/s）、（d）GCD曲线（电流密度：1A/g）、（e）比电容和（f）奈奎斯特图比较。插图是电极的等效电路。

图5.（a）相同扫描速率下正极和负极的CV曲线。（b）HSC在不同扫描速率和电流密度下的CV和（c）GCD曲线。（d）不同电流密度下的比电容。（e）本研究的HSC设备与一些先前报道的相关HSC设备的Ragone图。（f）通过三个串联HSC点亮LED灯泡。