DOI: 10.1021/acsami.2c11087

具有高理论能量密度的锂硫（Li-S）电池被认为是可充电储能系统中最有前途的器件之一。然而，它们的实际应用受到多硫化锂（LiPS）穿梭效应和缓慢的氧化还原动力学的限制。在此，研究者通过静电纺丝技术和随后的原位热解过程将氮化硼纳米片均匀分散地嵌入到N掺杂多孔碳纤维（BNNSs/CHFs）中。将杂化BNNSs/CHFs巧妙设计为商用PP膜上的多功能分离涂层，以提高Li-S电池的电化学性能。结果显示，经额外BNNSs/CHF改性的Li-S电池在1C的电流密度下可提供830.4mAh/g的高可逆放电容量。即使在4C下，放电比容量也可达到609.9mAh/g，500次循环后保持为553.9mAh/g，每个循环的容量衰减率低至0.01836%。这种优异的性能可归因于所用BNNSs/CHF涂层吸附和催化的协同效应。首先，由于BNNSs和N掺杂CHFs之间的强电子相互作用提高了催化活性，该涂层可以有效降低电荷转移电阻并增强锂离子扩散。其次，极性BNNSs和内部含丰富孔结构的杂化BNNSs/CHF网络的组合能够高度促进LiPSs的吸附。综上，本工作通过引入杂化BNNSs/N掺杂碳网络提高了Li-S电池的性能，这可以有效地抑制LiPSs的穿梭效应并改善Li-S电池的电化学动力学。

图1.样品特征。（a,b）BNNSs/CHFs的SEM图像。（c-e）BNNSs/CHFs的TEM图像，以及显示（c）中标记区域的精细放大图像。（f）BNNSs/CHF材料的N2吸附-解吸等温线以及显示其相关孔径分布和累积孔体积的插图。（g）CHFs、BNNSs和BNNSs/CHFs的FTIR光谱和（h）XRD图谱。（i-k）BNNSs/CHF的高分辨率XPS光谱及其C1s、B1s和N1s的多峰拟合结果，（k）中的插图显示了402-400eV范围内的放大N1s光谱。

图2.（a）（I）BNNSs/CHFs-PP薄膜的制备步骤，以及（II）大规模制备的真实BNNSs/CHFs-PP薄膜的照片。（b）展示BNNSs/CHFs-PP柔性的照片：初始状态（I）、弯曲（II）和多次折叠（III）以及最终恢复（IV），无任何损坏。（c）将BNNSs/CHFs-PP、BNNSs/CFs-PP、CHFs-PP和PP薄膜切割成相同的圆片形状（I），并通过红外热图像记录其在2000ms加热时间下的表面温度（II），将其放置在恒定温度为60℃的加热平台上。（d）绘制了（c）中提到的薄膜表面温度值与加热时间的函数关系图。（e）通过接触角说明用于Li-S电池的典型电解质（经LiTFSI溶解的DOL-DME-LiNO3溶液）在所制备不同膜上的润湿性。

图3.（a）使用BNNSs/CHFs-PP、BNNSs/CFs-PP、CHFs-PP和PP薄膜作为隔膜，比较其对THF中Li2S6扩散的抑制作用。（b）Li2S6在THF中的紫外-可见吸收光谱，以及使用CHF、BNNSs/CF和BNNSs/CHF粉末吸附Li2S6后的THF上清液，插图显示了Li2S6吸附后的真实照片。（c）吸附在BNNSs和N掺杂碳材料表面上的Li2Sx（x=4、6和8）分子的DFT计算结果。

图4.（a）CHFs、BNNSs/CFs和BNNSs/CHFs上Li2S氧化的LSV曲线和（b）Tafel图。（c）配备CHF、BNNSs/CF和BNNSs/CHF电极的对称电池的CV曲线和（d）EIS光谱。（e）由BNNSs/CHFs-PP隔膜组装的Li-Li对称电池在2mA/cm2和2mAh/cm2下的循环性能，插图是与PP、BNNSs/CFs-PP和CHFs-PP隔膜组装的电池相比，由BNNSs/CHFs-PP隔膜组装的电池的电压曲线。

图5.（a）配备BNNSs/CHFs-PP隔膜的电池在0.6mV/s下的CV曲线。（d）含PP、BNNSs/CFs-PP、CHFs-PP和BNNSs/CHFs-PP隔膜的Li-S电池的EIS光谱。（c-f）锂离子扩散速率特性，（c）含BNNSs/CHFs-PP隔膜的Li-S电池在0.2至0.5mV/s不同扫描速率下的CV曲线。由PP、BNNSs/CFs-PP、CHFs-PP和BNNSs/CHFs-PP隔膜组装的Li-S电池的（d）氧化峰I、（e）还原峰II和还原峰III的峰电流值与扫描速率平方根（v1/2）之间的函数关系。

图6.（a）用PP、BNNSs/CFs-PP、CHFs-PP和BNNSs/CHFs-PP隔膜组装的电池的倍率性能。（b-d）恒电流充电/放电曲线，（b）配备不同隔膜的电池在0.2C下的全范围曲线，（c）在100至600mAh/g范围内的放电曲线的相应放大，（d）0-70mAh/g范围内的充电曲线的相应放大。（e）配备PP、BNNSs/CFs-PP、CHFs-PP和BNNSs/CHFs-PP隔膜的Li-S电池在不同电流密度（1C和4C）下的循环性能。