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大连工业大学王兴Fuel Process. Technol.:Ru2Ni1-NCNFs双金属催化剂的制备及其在花生壳木质素氢解中的应用
2023/3/20 9:33:29 易丝帮

DOI: 10.1016/j.fuproc.2022.107519

 

作为广泛存在的农业废弃物,花生壳是一种富含木质素的生物质资源,但目前尚未得到充分利用。在此,本研究为花生壳木质素的选择性分解提供了一种新型高效的氢解工艺。通过简单的静电纺丝技术合成了嵌入Ru和Ni纳米粒子的N掺杂纳米纤维,并对其进行碳化处理以获得双金属催化剂(RuxNiy-NCNFs)。使用优化的Ru2Ni1-NCNFs催化剂时,在无外部氢源的情况下于300℃反应3小时,可获得74.46wt%的木质素油,其成炭率低于2.44wt%。2D-HSQC-NMR表明,代表性的单元间连接,如β-O-4、β-5和β-β,在解聚过程中显著降解。所得木质素油分子量分布窄,分子量低,燃烧值高,这表明通过后续的升级处理,木质素油具有成为优质芳香族燃料的巨大潜力。总体而言,本研究为开发高效低成本的木质素氢解双金属催化剂提供了一条新的途径。

 

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图1.(a)Ru2Ni1-NCNFs的SEM图像。(b-f)Ni、Ru、C、O和N元素的相应EDX映射图像。(g)Ru2Ni1-NCNFs的TEM图像。(h)制备的Ru2Ni1-NCNFs的EDX光谱。


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图2.(a)RuxNiy-NCNFs的N2吸附-解吸等温线。(b)Ru2Ni1-NCNFs的XRD图谱。(c)Ru2Ni1-NCNFs、Ru-NCNFs和Ni-NCNFs的拉曼光谱。(d)Ru2Ni1-NCNFs的NH3-TPD曲线。


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图3.(a)Ru2Ni1-NCNFs和Ni-NCNFs的Ni2p XPS光谱,(b)Ru2Ni1-NCNFs和Ru-NCNFs的Ru3p XPS谱,(c)Ru2Ni1-NCNFs的C1s XPS光谱;(d)Ru2Ni1-NCNFs的N1s XPS光谱;(e)Ru2Ni1-NCNFs的O1s XPS光谱。


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图4.Ni、Ru和不同Ni/Ru比的NixRuy上木质素解聚产物的产率。(a)残渣固体、四氢呋喃可溶物和木质素油;(b)酚类单体。


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图5.不同反应温度下木质素解聚产物的产率。(a)残渣固体、四氢呋喃可溶物和木质素油;(b)酚类单体。


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图6.不同反应时间下木质素解聚产物的产率。(a)残渣固体、四氢呋喃可溶物和木质素油;(b)酚类单体。


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图7.(a)原始木质素、木质素油和THF可溶化合物的GPC分析;(b)挥发性产物的GC-MS分析。


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图8.PSL和解聚产物的HSQC NMR谱。(a)原木质素、(b)木质素油和(c)四氢呋喃可溶物。


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