DOI: 10.1021/acsaem.2c02695

沸石咪唑骨架（ZIF）衍生碳材料是氧还原反应（ORR）的理想阴极催化剂。不幸的是，ZIF衍生材料在高温热解过程中会发生微尺度迁移、结构崩溃和钴原子聚集。在此，本研究使用静电纺丝技术将聚丙烯腈（PAN）与碳化ZIF-67相结合，然后通过再热解获得笼状纳米复合催化剂（Co-N-C@PAN)。研究发现，得到的复合Co-N-C@PAN具有分层结构、较高的表面积以及有利于充分暴露ORR活性部位的孔体积。更重要的是，这种笼状结构形成了稳定的Co-N-C结构，使Co纳米颗粒均匀存在于Co-N-C基体中，从而增加了Co-NX的活性位点。制备的样品表现出良好的ORR性能，与可逆氢电极（RHE）相比，起始电位（Eonset）为1.05V，与RHE相比，半波电位（E1/2）为0.93V，两者均高于商用Pt/C。此外，Co-N-C@PAN作为锌-空气电池阴极时，在219mA/cm2的放电电流密度下显示出优异的功率密度（132mW/cm2）。在10mA/cm2的恒定放电电流密度下，获得了761mAh/gZn的比容量。总体而言，本研究为通过静电纺丝和ZIF衍生复合材料设计与合成纳米结构提供了新的思路。

图1.（a,b）Co-N-C和（c,d）Co-N-C@PAN的不同放大倍率SEM图像。

图2.（a）Co-N-C和Co-N-C@PAN的XRD图谱及（b）氮气吸附-解吸等温线。

图3.Co-N-C@PAN：（a）TEM、（b）HR-TEM、（c）SAED和（d）相应的元素映射图像。

图4.（a）XPS全谱，以及（b）C1s和（C）N1s XPS光谱；（d）具有不同氮含量的Co-N-C@PAN的饼图；（e）O1s；（f）Co2p。

图5.（a）Co-N-C、Co-N-C@PAN和Pt/C的RDE极化曲线；（b）不同电极速度下的RRDE极化曲线，插图为K-L图。（c）Tafel图；（d）H2O2产率和电子转移数；（e）通过计时安培法进行连续36000s的稳定性测试；（f）甲醇耐受性试验。

图6.（a）Co-N-C、Co-N-C@PAN和Pt/C的放电和充电极化曲线以及相应的功率密度图；（b）10mA/cm2时的放电比容量。