DOI: 10.1038/s41598-022-20026-9

三维结构硅（Si）-碳（C）纳米复合材料作为锂离子电池（LIBs）负极潜力巨大。在此，本研究通过表面改性、静电自组装、热处理交联和进一步碳化制备了一种氮掺杂石墨烯/碳封装硅纳米颗粒/碳纳米纤维复合材料（NG/C@Si/CNF），作为LIBs的潜在高性能负极。包裹在Si纳米颗粒周围的N掺杂C基体提高了复合材料的导电性，并缓冲了锂化/脱锂过程中Si纳米颗粒的体积变化。复合材料中均匀分散的CNF充当了离子和电子快速传输的导电网络。完全紧密连接的有机材料NG/C@Si和CNF防止了颗粒的破碎和脱落，并保持了电极结构的完整性。与其他电极材料相比，NG/C@Si/CNF复合材料表现出较好的倍率性能和循环性能。经过100次循环后，电极保持了1371.4mAh/g的高可逆比容量。

图1.NG/C@Si/CNF复合材料的制备过程示意图。

图2.NG/C@Si（a,b）、G@Si/CNF（c,d）和NG/C@Si/CNF（e,f）复合材料的SEM图像。

图3.NG/C@Si（a,b）、G@Si/CNF（c,d）和NG/C@Si/CNF（e,f）复合材料的代表性TEM图像，（g）NG/C@Si/CNF复合材料的HRTEM图像，以及（h）Si的SAED图谱。

图4.NG/C@Si/CNF复合材料表面Si、N、C和O元素的EDS映射。

图5.Si、GO、rGO、CNF、NG/C@Si/CNF、NG/C@Si和G@Si/CNF的代表性（a）XRD图谱和（b）拉曼光谱。

图6.（a）NG/C@Si/CNF、G@Si/CNF和NG/C@Si的全扫描XPS光谱。（b）NG/C@Si/CNF的Si2p XPS光谱，（c）NG/C@Si/CNF的C1s XPS光谱，（d）NG/C@Si/CNF的N1s XPS光谱。

图7.（a）纯纳米Si、Si-OH、Si-NH2、GO和NG/C@Si/CNF的FT-IR光谱。（b）纯纳米Si、G@Si/CNF、NG/C@Si和NG/C@Si/CNF复合材料的TGA曲线。

图8.（a）G@Si/CNF、NG/C@Si和NG/C@Si/CNF电极在不同电流密度下的倍率性能。（b）NG/C@Si/CNF电极最初五个循环的CV曲线。（c）NG/C@Si/CNF复合电极的充放电曲线。（d）G@Si/CNF、NG/C@Si和NG/C@Si/CNF复合电极在0.1A/g的电流密度下的循环性能。（e）NG/C@Si/CNF复合电极在0.1A/g的电流密度下的充放电循环性能和库仑效率。

图9.（a）循环前和（b）循环后G@Si/CNF、NG/C@Si和NG/C@Si/CNF复合电极的奈奎斯特图和电化学阻抗谱。

图10.（a-c）在0.1A/g的电流密度下进行100次锂化/脱锂循环之前和（d-f）之后，NG/C@Si/CNF、G@Si/CNF和NG/C@Si电极表面的代表性SEM图像。