DOI: 10.1016/j.apsusc.2022.154955

过渡金属硒化物由于其高理论容量而成为一种很有前途的钠离子电池（SIBs）负极材料。然而，它们仍然存在一些致命缺陷，包括寿命短和循环动力学缓慢。在此，本研究通过静电纺丝和随后的热处理工艺开发了一种自支撑无粘合剂电极，其中三维（3D）N掺杂碳纳米纤维和硒化锡相互交联（SnSe/NCF）。SnSe微片和碳纤维的协同作用缩短了离子传输通道并增加了更多的活性位点。N掺杂碳网络不仅提高了导电性，还防止了材料的粉碎。由于碳纳米纤维网络高度碳化，所制备的SnSe/NCF电极表现出良好的导电性和柔性。作为SIBs的自支撑负极，SnSe/NCF电极表现出优异的比容量（0.2A/g时为576.7mAh/g）、超长寿命（在2.0A/g下循环2100次后为286.4mAh/g）和卓越的倍率性能（5A/g时为576.7mAh/g）。总体而言，这项工作为开发柔性储能设备提供了一种很有前景的方法。

图1.SnSe/NCF-x纳米纤维的SEM图像：（a,d,f）SnSe/NCF-1、（b,e,h）SnSe/NCF-2和（c,f,i）SnSe/NCF-3。（j,k,l）SnSe/NCF-2纳米纤维的柔性演示。

图2.（a,b）SnSe/NCF-2的TEM图像、（c）HRTEM图像、（d）SAED和（e-i）元素映射图像。（j）液体电解质与SnSe/NCF-2膜电极之间的接触角图像。

图3.（a）SnSe/NCF-x（x=1,2,3）的XRD图谱。（b）SnSe/NCF-x（x=1,2,3）的拉曼光谱。SnSe/NCF-2的高分辨率XPS光谱：（c）N1s、（d）C1s、（e）Se3d和（f）Sn3d。

图4.（a）扫描速率为0.1mV/s时电极的CV曲线。（b）SnSe/NCF-2杂化物在不同循环下的放电/充电曲线。（c）SnSe/NCF-x（x=1,2,3）电极在0.2A/g下的循环性能。（d,e）倍率性能及其充电/放电曲线。（f,g）与报道的用于SIBs的SnSe负极材料相比，本工作所研制材料的倍率性能和循环性能。（h）SnSe/NCF-2电极在2.0A/g下的长期循环测试。

图5.（a）SnSe/NCF-2电极在0.2至1.2mV/s不同扫描速率下的CV曲线。（b）SnSe/NCF-2在特定峰值电流下的Log（i）-log（v）关系图。（c）SnSe/NCF-2在1.2mV/s下进行电荷存储的电容和扩散控制贡献。（d）不同扫描速率下SnSe/NCF-2电容和扩散控制电容的归一化贡献比。

图6.SnSe/NCF-2膜的钠储存机制。（a）SnSe/NCF-2电极在100mA/g下的放电/充电曲线。（b）SnSe/NCF-2电极在不同电位状态下的非原位XRD图谱。（c）完全放电后SnSe/NCF-2的非原位HRTEM图像。（d）完全放电后SnSe/NCF-2电极的扫描TEM图像。（e）C、（f）N、（g）Na、（h）Sn和（i）Se元素的对应元素图。（j）完全充电后SnSe/NCF-2的非原位HRTEM图像。（k）是（j）的局部放大图。（l）完全充电后SnSe/NCF-2电极的扫描TEM图像。（m）C、（n）N、（o）Sn和（p）Se元素的对应元素映射。

图7.（a）Na3V2（PO4）3@C//SnSe/NCF-2全电池示意图。1.0A/g下的循环稳定性。照明LEDs在各种机械变形下的实际使用演示：（c）0°，（d）90°，（e）180°，（f）松开。