DOI: 10.1021/acsaem.2c01898

硅的体积变化大，导电性差，限制了其在锂离子电池负极材料中的商业应用。为了提高硅基电极的稳定性，本研究设计了多孔结构的硅和碳纤维。此外，还采用杂原子掺杂来增强碳纤维的导电性。通过同轴静电纺丝成功制备了三种自支撑多孔硅@杂原子掺杂多孔碳纤维。系统研究了硫/硼掺杂对负极材料电化学性能的影响。硅和碳纤维的多孔结构有效地缓解了硅的体积膨胀，为离子传输提供了扩散通道，而S掺杂可以增加活性位点。凭借独特的结构，多孔硅@硫掺杂多孔碳纤维（PSi@SPCF）表现出均高于先前报道的硅@碳纤维复合材料的可逆容量，在2.0A·g-1下循环1000次后显示出1112.7mAh·g-1的优异可逆容量，这表明PSi@SPCF复合材料在先进储能领域具有很好的应用前景。

图1.（a,b）PSi的TEM图像。（c,d）PSi@PCF、（e,h）PSi@SPCF、（f,i）PSi@BPCF和（g,j）PSi@SBPCF的SEM图像。（k）PSi@SPCF的TEM图像和EDS映射。

图2.（a）复合材料的XRD图谱，（b）拉曼光谱和（c）TGA曲线。（d和插图）PSi和PSi@PCF的N2吸附/解吸等温线和孔径分布。

图3.（a）PSi@SPCF、PSi@BPCF和PSi@SBPCF的XPS全扫描光谱。PSi@SPCF的（b）Si2p XPS光谱、（c）C1s XPS光谱、（d）N1s XPS光谱和（e）S2p XPS光谱。

图4.（a）PSi@SPCF的CV曲线和（b）恒电流充放电曲线。（c）Si@PCF、PSi@PCF、PSi@SPCF、PSi@BPCF和PSi@SBPCF在2.0A·g-1下的循环性能。（d）Si@PCF、PSi@PCF、PSi@SPCF、PSi@BPCF和PSi@SBPCF的倍率性能。

图5.（a）PSi@SPCF在不同扫描速率下的CV曲线。（b）PSi@SPCF在阳极峰和阴极峰电位下的电流响应与扫描速率的关系。（c）不同电极在不同扫描速率下的电容贡献率，（d）奈奎斯特图和拟合曲线。

图6.（a）Si@CF的示意图。（b）PSi@SPCF电极中有效多孔结构设计的示意图。（c）PSi@SPCF电极中的硫原子掺杂策略。