DOI: 10.1016/j.jpowsour.2022.231988
高效、低成本且稳定的氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)双功能催化剂对于开发绿色电化学储能和转换装置至关重要。在此,本研究合成了硫掺杂碳纳米纤维(CNF)作为氧化钽纳米粒子的载体。碳纳米纤维和氧化钽是氧电催化的持久选择,但需要提高其催化活性。掺杂后,发现硫主要以C-S-C物质的形式与碳键合(超过80%)。结果表明,载体中硫的有效掺入对钽氧化物催化剂的电活性具有明显的积极影响。相对于未掺杂的对应物,其OER/ORR过电位降低了80mV,ORR有特别的改善。总体而言,本研究制备的新型催化剂表现出有趣的OER和ORR双功能特性,以及良好的长期稳定性。
图1.(a)硫掺杂CNF:CNF-S250和CNF-S400,以及(b)催化剂TaOx/CNF-S250和TaOx/CNF-S400中S2p的XPS去卷积信号。
图2.硫掺杂CNF负载的TaOx催化剂中Ta4f的XPS信号。
图3.电催化剂的XRD衍射图。
图4.(a,b)TaOx/CNF-S250和(c,d)TaOx/CNF-S400的代表性TEM和STEM图像。
图5.通过TEM图像分析获得(a)TaOx/CNF-S250和(b)TaOx/CNF-S400中钽氧化物的粒度分布。
图6.在0.1M NaOH中,当扫描速率5mV/s、转速为1600rpm时,通过线性扫描伏安法获取的ORR活性。a)盘电流密度;b)1.2V(vs.RHE)下的环电流(插图:环电流和盘电流产生的过氧化氢)。
图7.在0.1M NaOH中于5mV/s和1600rpm下进行线性扫描伏安法实验,以此获得掺杂和未掺杂S的TaOx/CNF催化剂发生氧还原反应时的Tafel图。60和120mV/dec的Tafel斜率作为参考。
图8.在0.1M NaOH中于5mV/s和1600rpm下进行线性扫描伏安法实验获得的OER极化曲线。(a)盘电流密度;(b)环电流(插图:氧效率)。
图9.在0.1M NaOH中于5mV/s和1600rpm下进行线性扫描伏安法实验,以此获得TaOx/CNF和TaOx/CNF-S催化剂发生析氧反应时的Tafel图。60和120mV/dec的Tafel斜率作为参考。
图10.TaOx/CNF和TaOx/CNF-S催化剂的电位随着(a)OER和(b)ORR循环次数的变化。(c)不同催化剂和测试的过电位值:极化曲线(1600rpm)或计时电位实验,在测试开始和结束时(BoT/EoT)。所有数据均在O2饱和的0.1M NaOH中记录。