DOI: 10.1016/j.jpowsour.2022.231865

用于氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）的高效、稳健且低成本的双功能电催化剂对于高性能锌空气电池（ZABs）至关重要。金属-氮-碳（M-N-C）体系近年来受到了相当大的关注。在此，通过与硝酸钴和SiO2静电纺丝，然后碳化和酸蚀刻制备了一种新型富含Co-Nx的电纺多孔碳纳米纤维双功能电催化剂（Co-Nx/EPCF）。该催化剂表现出优异的可逆氧电催化活性（ΔE=Ej=10-E1/2=0.87V）以及较高的稳定性。第一性原理计算表明，Co-N-C结构比Co簇具有更好的ORR路径。此外，基于电催化剂组装的柔性ZABs具有81mW/cm2的功率密度、807mAh/gzn的容量和111个稳定循环。该研究为制备用于可穿戴电源的高性能双功能催化剂提供了一种新策略。

图1.（a）Co-Nx/EPCF制备示意图。（b）Co-Nx/EPCF的SEM和（c,d）TEM，以及（e）HRTEM图像。（f）Co-Nx/EPCF的高角度环形暗场（HAADF）-STEM图像和（g-j）映射图像。

图2.样品的晶体结构、多孔结构和化学状态。（a）Co-Nx/EPCF和Co/ECF的XRD图谱。（b）拉曼光谱。（c）N2吸附/解吸等温线。（d）孔径分布曲线。（e）XPS宽光谱以及（f）Co2p、（g）N1s和（h）C1s高分辨率光谱。（i）Co-N-C示意图。

图3.制备的样品和贵金属催化剂的电催化活性。（a）Co-Nx/EPCF、EPCF、Co/ECF和Pt/C在O2饱和的0.1M KOH中以1600rpm获取的ORR LSV行为。（b）由相应的ORR LSV曲线获得的ORR Tafel图。（c）在400-2250rpm的转速下记录的Co-Nx/EPCF的ORR LSV曲线，插图：0.7V（vs.RHE）下的K-L曲线。（d）Co-Nx/EPCF、EPCF、Co/ECF和RuO2在1M KOH中的OER LSV曲线。（e）OER Tafel图。（f）EIS图。（g）Co-Nx/EPCF和Pt/C的ORR耐久性，插图：Co-Nx/EPCF在1000次CV之前和之后的ORR LSV曲线。（h）Co-Nx/EPCF和RuO2的OER稳定性。（i）甲醇耐受性。

图4.（a）Co-Nx/EPCF（Co-N-C）和Co/ECF（Co簇）的示意图。（b）Co-N-C上ORR和OER的优化原子构型和反应途径。（c）U=0V和（d）U=1.23V时的自由能图。

图5.（a）基于Co-Nx/EPCF的柔性ZAB示意图。（b）基于Co-Nx/EPCF和Pt/RuO2的ZABs的OCV曲线。（c）放电极化曲线和相应的功率密度图。（d）柔性ZABs的长期恒电流放电/充电测试。（e）所制备的ZAB在0°、90°和180°不同弯曲角度下的恒电流放电/充电曲线。（f）数码照片显示了三个串联可穿戴ZABs为电子徽章供电。