DOI: 10.1016/j.jece.2022.108366
针对废水中的剧毒难降解有机污染物,本研究采用共混静电纺丝技术和随后的热处理制备了刺激响应型纤维催化剂。稳定的交联结构支持纤维的高溶胀能力,溶胀率为5,629%。本研究表明,溶胀纤维创造了更多的内部空间和活性位点,以促进污染物分子在纤维内的扩散。此外,Ag纳米粒子与聚多巴胺的醌基团之间的协同作用进一步增强了对4-硝基苯酚、亚甲基蓝和甲基橙的理想催化性能,反应速率常数分别为9.75×10-2/min、2.82×10-2/s和3.51×10-2/s。纤维催化剂也受益于刺激响应性共聚物,显示出有价值的pH/温度控制催化活性。最后,研究发现纤维催化剂的性能在多次重复使用后略有下降,这证实了其在废水净化中的经济且可持续应用。
图1.PDA-Ag MPs(a)和PNCMA/PDA-Ag纤维(b)的制造示意图。
图2.PDA-Ag MPs的SEM图像(a),PDA-Ag MPs的TEM图像(b),HR-TEM显示晶格条纹(c)和Ag NPs的d间距(d)。
图3.PDA-Ag MPs的XRD光谱(a),PDA-Ag MPs的XPS光谱(b),以及Ag3d(c)、N1s(d)、C1s(e)和O1s(f)的高分辨率光谱。
图4.未经热处理(a-b)和浸入水溶液后(c)的复合静电纺丝纤维,以及所制备的经热处理的纤维(d)的SEM图像。
图5.PNCMA/PDA-Ag-3纤维在25℃下于5.0(a)、7.0(b)、9.0(c)不同pH值水溶液中浸泡后的SEM照片,以及在55℃下于5.0(d)、7.0(e)、9.0(f)不同pH值水溶液中浸泡后的SEM照片。
图6.PNCMA/PDA-Ag-3纤维在25℃下于不同pH值水溶液中浸泡30h后的不溶性部分(a)。PNCMA/PDA-Ag-3纤维在水溶液中浸泡30h后的SEM图像(插图是纤维的直径分布)(b)。具有不同AgNPs负载量的PNCMA/PDA-Ag纤维在不同温度(25-75℃)(c)和不同pH值(3.0-11.0)(d)下的溶胀比。
图7.当存在具有不同AgNPs负载量的PNCMA/PDA-Ag纤维(11mg)时4-NP还原(0.14mg/mL,20mL)的时间依赖性紫外-可见光谱:3.78%(a),10.32%(b),14.05%(c),14.92%(d)。
图8.当存在4.0mg(a)、6.0mg(b)、9.0mg(c)和11.0mg(d)催化剂时MB还原(0.032mg/mL,20mL)的时间依赖性紫外-可见光谱。当存在4.0mg(e)、6.0mg(f)、9.0mg(g)和11.0mg(h)催化剂时MO还原(0.032mg/mL,20mL)的时间依赖性紫外-可见光谱(插图为ln(At/A0)与时间的关系图)。
图9.PNCMA/PDA-Ag纤维催化剂对4-NP、MB和MO的催化还原机理示意图。
图10.使用12mg PNCMA/PDA-Ag-3纤维在pH值为5.0(a)、7.0(b)和9.0(c)时催化降解4-NP(0.14mg/mL,20mL)的时间依赖性紫外-可见光谱。在各种使用温度下催化还原4-NP的ln(Ct/C0)与时间的线性图(d)和Kapp(e),以及纤维催化剂在还原4-NP、MB和MO方面的再利用能力(f)。