DOI: 10.1016/j.jcis.2022.07.142

隔膜的合理设计对于解决多硫化锂（LiPSs）的“穿梭效应”和锂硫电池（LSBs）中缓慢的氧化还原动力学尤为关键。在此，研究者通过电吹纺丝和磷化工艺设计并制备了由Co掺杂磷化钼（Co-MoP）纳米纤维和多孔碳纳米纤维（PCNFs）组成的多功能纳米复合材料，其具有多个吸附和催化位点，可作为LSBs隔膜的功能材料。在这种多功能纳米复合材料中，制备的Co-MoP纳米纤维可以为LiPSs转化提供内部吸附和催化位点。并且可以将互连的氮掺杂PCNFs精心设计成一种有效的LiPSs介质，使其适应LSBs反应过程中巨大的体积变化。得益于所开发功能材料的多个吸附和催化位点，Co-MoP/PCNFs改性隔膜组装的LSBs显示出出色的电化学性能，包括在1.0C下循环400次后容量保持为770.4mAh/g，在2.0C下每个循环的容量衰减仅为0.08%，倍率性能高达5C，即使在4.9mg/cm2的高硫负载下面积容量也相当可观。总体而言，该工作为LSBs多功能隔膜的设计与制备提供了一条简便途径，有助于在其他相关储能领域深化MoP的电吹纺丝/静电纺丝制备技术。

图1.Co-MoP纳米纤维的合成示意图。

图2.（a）和（b）MoP-900纳米纤维的FT-SEM照片；（c）和（d）Co-MoP纳米纤维的FT-SEM图像；（e）Co-MoP纳米纤维的HRTEM图像；（f）Co-MoP纳米纤维的能量色散光谱仪（EDS）元素映射图像。

图3.（a）Co-MoP和MoP-900纳米纤维的XRD图谱；Co-MoP纳米纤维中（b）Mo3d、（c）Co2p和（d）P2p的高分辨率光谱；MoP-900纳米纤维中（e）Mo3d和（f）P2p的高分辨率光谱。

图4.Co-MoP和MoP-900纳米纤维的（a）氮气吸附-解吸等温线和（b）孔径分布；（c）Co-MoP/PCNFs改性隔膜和Celgard隔膜的光学图；（d）Co-MoP/PCNFs改性隔膜的SEM。

图5.（a）具有不同隔膜的Li-S电池的EIS；（b）以0.1mV/s的扫描速率对配备不同隔膜的Li-S电池进行循环伏安法测量；具有不同隔膜的Li-S电池在（c）1C下循环400次和在（d）2C下循环500次的循环性能，硫负载量为2.2mg/cm2。

图6.（a）含不同隔膜的锂硫电池在不同电流密度下的倍率性能；（b）具有Co-MoP/PCNFs改性隔膜的Li-S电池在0.5C下循环250次的循环性能，硫负载量为3.9mg/cm2；（c）以0.1mV/s的扫描速率对具有不同隔膜的Li-S电池进行循环伏安法测量；（d）具有Co-MoP/PCNFs改性隔膜的Li-S电池在不同电流密度下的恒电流放电/充电曲线；（e）使用Co-MoP/PCNFs改性隔膜的Li-S电池在5C下循环300次的循环性能，硫负载量为2.2mg/cm2。

图7.含（a,c）Co-MoP/PCNFs改性隔膜和（b,d）Celgard隔膜的电池在不同扫描速率下的CV曲线以及相应线性拟合。

图8.Co-MoP/PCNFs改性隔膜在1C下循环300次后的（a）和（b）SEM及（c）映射；Celgard隔膜在1C下循环300次后的（e）和（f）SEM及（g）映射。

图9.含不同隔膜的电池在1.0C下循环300次后锂金属电极的SEM：（a）和（b）Co-MoP/PCNFs隔膜；（c）和（d）Celgard隔膜。

图10.（a）对称电池的CV循环（扫描速率=50mV/s）；（b）空白和Co-MoP纳米纤维在Li2S6溶液中浸泡2小时后的照片；（c）Co-MoP/PCNFs改性隔膜和Celgard隔膜在1C下循环300次后的完整XPS光谱；（d）和（e）Co-MoP/PCNFs改性隔膜在1C下循环300次后的S2p和Mo3d高分辨率光谱；（f）Celgard隔膜中S2p的高分辨率光谱。