DOI: 10.1016/j.ces.2022.117873

隔膜是锂离子电池（LIB）的关键部件，氧化还原活性隔膜可以通过参与电池反应来提高锂离子电池的容量。本文报道了一种通过静电纺丝和原位聚合制备而成的基于Fe（CN）64-掺杂聚吡咯（PPy）复合纳米纤维的氧化还原活性隔膜。该隔膜由一层聚丙烯腈（PAN）@掺杂PPy核壳结构纳米纤维和一层PAN纳米纤维组成。优化后的氧化还原活性隔膜的孔隙率、电解质吸收率和离子电导率分别为79.3±7.1%、294.6±31.5%和1.57±0.06mS∙cm-1。这些值分别大于市售PP隔膜的41%、81.5±17.4%和0.75±0.02mS∙cm-1。因此，在2.0-0.2C下，配备氧化还原活性隔膜的电池的放电容量高达158.7-227.0mAh∙g-1，优于传统的惰性隔膜。电池容量的提高来自于掺杂PPy聚合物的氧化还原活性，这可以从循环伏安法中更宽的阴极和阳极峰得到证明。此外，使用氧化还原活性隔膜的电池显示出高达103.0mAh∙g-1的重量能量密度，比商用PP隔膜和文献中报道的氧化还原活性隔膜分别高出56.1%和27.2%。

图1.氧化还原活性隔膜的制备过程示意图。

图2.（a）制备的氧化还原活性隔膜的照片。（b-c）隔膜惰性侧的SEM图像。（d-f）隔膜氧化还原活性侧的SEM图像。

图3.电纺PAN和PAN@PPy纳米纤维的FTIR光谱。

图4.（a-b）电纺PAN惰性侧和（c-d）PAN@PPy氧化还原活性侧的纤维尺寸和孔径尺寸分布。

图5.（a）配备不同隔膜的对称电池的典型奈奎斯特图。（b）本研究中使用的不同隔膜的DSC热图。

图6.（a-c）在160℃下热辐射1小时之前和（d-f）之后，氧化还原活性隔膜、电纺PAN隔膜和市售PP隔膜的数码照片。

图7.氧化还原活性隔膜和电纺PAN隔膜的典型应力-应变曲线。

图8.含不同隔膜的Li/LiFePO4电池的电池性能。（a）第一次循环充电/放电曲线，（b）循环伏安图，（c）倍率性能，（d）循环稳定性。

图9.含有（a）常规隔膜和（b）氧化还原活性隔膜的LFP/Li电池的示意图。