DOI: 10.1016/j.apsusc.2022.154196

近年来，MoSe2因其较高的理论容量引起了人们对开发高性能钾离子电池（PIBs）负极材料的极大兴趣。然而，MoSe2在PIBs中的实际应用仍然受到其循环后的低电导率和大体积膨胀的阻碍。在这项工作中，研究者通过静电纺丝和原位碳化/硒化工艺将超小多层MoSe2纳米片封装在N掺杂多孔碳纳米纤维（N-PCNFs）中，以形成MoSe2/N-PCNFs纳米复合材料。对纳米晶MoSe2的形态进行微调，以最大限度地利用硫族化合物/碳基质的异质界面，作为钾离子存储的活性位点。受益于MoSe2在碳基体中的有效限制以及在异质界面处形成的牢固化学键（C-Se和C-Mo），MoSe2/N-PCNFs的结构稳定性和电荷转移动力学得以显著改善。此外，一维结构N-PCNFs加速了离子/电子转移动力学。具有中等MoSe2含量的优化MoSe2/N-PCNF在PIBs中表现出优异的电化学性能。通过原位X射线衍射测量研究了MoSe2/N-PCNFs的电化学储能机理。密度泛函理论计算验证了异质界面处增强的钾离子吸附和加快的电子传输。综上，这项工作为高性能PIBs和其他先进二次电池的MoSe2基负极的设计提供了新的见解。

图1.M-MoSe2/N-PCNF的SEM（a）和TEM照片（b和c）。（d）L-MoSe2/N-PCNF和（e）H-MoSe2/N-PCNF的TEM图像。（f）M-MoSe2/N-PCNF的HRTEM图像。（g）M-MoSe2/N-PCNF的元素映射。

图2.（a）MoSe2/N-PCNFs的XRD图谱。（b）M-MoSe2/N-PCNF的拉曼光谱。（c）M-MoSe2/N-PCNF的热重分析（TGA）图。（d）M-MoSe2/N-PCNF的孔径分布和N2吸附-解吸等温曲线（插图）。（e）M-MoSe2/N-PCNF的C1s和（f）Mo3d XPS光谱。

图3.（a）M-MoSe2/N-PCNF在0.1mV/s扫描速率下的CV曲线。（b）M-MoSe2/N-PCNF在0.1A/g下的GCD曲线。（c）MoSe2/N-PCNFs在0.1-5A/g的不同电流密度下的倍率性能。（d）用于PIBs的M-MoSe2/N-PCNF和其他MoSe2基负极材料的倍率性能比较。（e）MoSe2/N-PCNFs在1A/g下的循环性能。（f）MoSe2/N-PCNFs的EIS图。（g）MoSe2/N-PCNFs的充电/放电过程示意图。

图4.M-MoSe2/N-PCNF的电化学动力学分析。（a）0.1-1mV/s不同扫描速率下的CV曲线；（b）不同阳极和阴极峰处的log[峰电流]-log[扫描速率]曲线；（c）0.6mV/s时的电容贡献（粉红色区域）；（d）不同扫描速率下的扩散控制（灰色）和电容（粉红色）容量。

图5.（a）用于原位XRD的受试电池示意图。（b）初始循环期间M-MoSe2/N-PCNF电极的原位XRD图谱与恒电流放电/充电曲线。K吸附（c）在MoSe2表面上、（d）MoSe2块体中和（e）MoSe2/N-PCNFs异质界面处的示意图，以及相应的3D电荷密度差异。等值面值设置为0.001eÅ-3。（f）K在三种不同体系中的相应吸附能。（g）MoSe2块体和MoSe2/N-PCNFs异质界面的能带结构。