DOI: 10.1038/s41467-022-30112-1

锂金属电池的理论能量高于锂离子电池，其使用石墨作为阳极。然而，开发实用的锂金属电池的主要障碍之一是缺乏能够提供高度可逆氧化还原反应的高质量负载阴极。为了克服这个问题，本研究报告了一种电极结构，该结构含有一种紫外线固化的非水凝胶电解质和一个阴极，其中LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2活性材料包含在由同步静电纺丝和电喷雾制备的电子导电基质中。这种独特的结构防止了溶剂干燥引发的电极组分分布不均匀，缩短了电池老化时间，同时提高了整体氧化还原均匀性。此外，电子导电基质去除了金属集电器的使用。当实验室级软包电池（使用额外的非水氟化电解质溶液）配备有质量负载为60mg/cm2的阴极与100 µm厚的锂金属电极时，在0.1C（即1.2mA/cm2）和25℃下进行初始循环时其比能量和能量密度分别可达321 Wh/kg和772 Wh/L（基于电池的总质量）。

图1.高质量负载电极的结构设计和制造过程示意图。a）BNQS电极及其照片和横截面SEM图像。b）通过浆料浇铸法制造的对照电极。

图2.BNQS电极的结构分析（与浆铸电极相比）。3D微观结构分析，重点关注a）浆铸和b）BNQS电极的碳（以黄色着色）分布，其中电极厚度设置为160μm（面积质量负载为36mg/cm2）以对两个电极进行比较。c）沿其z轴方向的电极各部分中碳的体积分数。d）电极的电子导电性。e）通过0%SOC下的对称电池配置获得的奈奎斯特图。横截面SEM图像以及从f）浆料铸造电极和g）BNQS电极的LEIS分析中获得的相应局部电荷转移电阻（Rl,ct）。

图3.BNQS阴极（与浆料浇铸阴极相比）的电化学性能。在不同的充电/放电电流速率（0.05C/0.05C（=0.35mA/cm2）–0.5C/0.5C（=3.5mA/cm2）下，a）浆料浇铸和b）BNQS阴极（面积质量负载为36mg/cm2）的充电/放电曲线。c）具有不同面积质量负载（12-36mg/cm2）的阴极的面积容量与电流密度的函数关系。d（上）在0.05C/0.05C（=0.35mA/cm2）的充电/放电电流密度下重复电刺激的GITT曲线，（下）内部电池电阻（Rinternal）与SOC和DOD的函数关系。

图4.BNQS阴极（与浆料浇铸阴极相比）的循环性能。a）在有限量的电解液（E/C比为2.3g/Ah）条件下，当充电/放电电流密度为0.05C/0.1C（=0.35mA/cm2/0.7mA/cm2），电压范围为3.0-4.2V时，阴极面积质量负载为36mg/cm2的硬币电池的循环性能。b）电池在第1次和第80次循环期间的充电/放电曲线。

图5.循环BNQS阴极（与浆料浇铸阴极相比）的事后分析。a）在阴极表面形成的NiF2+副产物的TOF-SIMS映射图像。XPS F1s光谱，聚焦于b）浆料浇铸和c）BNQS阴极的NiF2（684.6eV）副产物的特征峰。P元素沿d）浆料浇铸和e）BNQS阴极中NCM811颗粒深度的EDS线强度。f）浆料浇铸和g）BNQS阴极中NCM811颗粒的HR-TEM图像和快速傅里叶变换光谱。

图6.配备高负载阴极的锂金属电池试验。a）当电压范围为3.0-4.4V，充电/放电电流密度为0.05C/0.1C时，纽扣电池的充电/放电曲线（BNQS阴极||Li金属阳极（100μm对应于20mAh/cm2的面积容量））与BNQS阴极面积质量负载的函数关系。b）实现阴极材料的理论比容量与面积容量的函数关系（BNQS阴极与先前报道的阴极相比）。c）电池比能量与面积容量的函数关系（BNQS阴极与先前报道的阴极相比），其中通过考虑阴极、阳极、隔膜和电解质的重量来估计电池重量。d）当充电/放电电流速率为0.05C/0.1C（=0.6mA/cm2/1.2mA/cm2），电压范围为3.0-4.4V时，由BNQS阴极（面容量为12.1mAh/cm2）||锂金属阳极（面积容量为20mAh/cm2）组成的单面袋型电池（尺寸为26×24mm2）的充放电曲线。e）袋型电池的性能。通过考虑整个电池重量来估计袋型电池的比能量（带包装）。经过65次循环后，用新的锂金属阳极替换循环后的锂金属阳极来重新组装电池。电池性能在25℃下进行测定。