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山东大学王新强:一种可动态去除废水中四环素和砷的ZFM@UiO-66新型复合膜及其制备方法
2022/6/15 15:54:09 admin

DOI: 10.1016/j.apsusc.2022.153559

 

包括药品和个人护理产品(PPCPs)以及无机砷在内的水溶性污染物对水体和环境构成了严重挑战。在这项工作中,采用原位溶剂热法将水稳定性金属有机骨架UiO-66负载在静电纺丝氧化锆纳米纤维膜上。这种新型复合膜具有比表面积大、吸附性能好等优点,能够动态去除废水中的污染物。通过批量实验研究了复合膜对四环素(TC)和As(III)的吸附性能。TC的最大吸附容量为59.27mg/g,As(III)的最大吸附容量为143.95mg/g。该膜在60L/(m2·h)较高通量下对TC和As(III)的动态去除效率分别达到90%和80%以上,并且可以生成和重复使用。pH值对静电相互作用力有很大影响,从而影响吸附效率。通过实验表征和DFT计算对吸附机理进行了研究,结果表明直接相互作用、氢键和配体交换是主要驱动力,Zr-O键在该过程中起着重要作用。基于自支撑结构和良好的吸附性能,这种新型复合膜有望在废水净化中得以广泛应用。

 

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图1.ZFM(a)和ZFM@UiO-66(d)的数码照片,ZFM(b,c)和ZFM@UiO-66(e,f)的SEM照片,纤维直径分布(g,h),ZFM@UiO-66复合材料的制备过程(i)。

 

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图2.UiO-66和ZFM@UiO-66的N2吸附等温线(a),UiO-66和ZFM@UiO-66的孔径分布(b)、XPS全光谱(c)、热重曲线(d)、应力-应变曲线(e)和zeta电位(f)。

 

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图3.TC(a)和As(III)(b)在水溶液中的成分分布,pH对TC(c)和As(III)(d)吸附能力的影响。

 

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图4.TC(a)和As(III)(c)的吸附等温线,TC(b)和As(III)(d)的吸附动力学。

 

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图5.ZFM@UiO-66在不同温度下吸附TC和As(III)的Langmuir(a,c)和Freundlich(b,d)等温线拟合曲线。

 

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图6.pH值对TC(a)和As(III)(b)去除效率的影响,污染物浓度对TC(c)和As(III)(d)去除效率的影响。

 

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图7.过滤过程中TC(a)和As(III)(b)之间的相互作用。

 

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图8.ZFM@UiO-66膜在吸附TC和As(III)前后的全扫描(a)、C1s(b)、Zr3d(c)和O1s(d)XPS光谱。

 

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图9.TC吸附的典型结构,(a-e)分别对应于吸附位点A到E。

 

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图10.As(III)吸附的典型结构和计算的相应吸附能。

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