DOI: 10.1021/acsaem.2c00585
硫化聚丙烯腈(SPAN)是一种很有前途的锂硫(Li-S)电池正极材料,其有机骨架上均匀分布的短链硫基团可有效避免多硫化锂的溶解,使其具备高比容量和长期循环稳定性。然而,SPAN正极的实际电池性能受到其较差的离子和电子可及性的极大限制。在这项工作中,研究者通过静电纺丝方法制备了一个包含市售低成本科琴黑(KB)的Se0.05S0.95PAN纳米纤维三维(3D)网络,表示为ES-KBS@Se0.05S0.95PAN。这种独特的3D纳米纤维结构有利于锂离子和电子的传输,并适应锂硫电池在锂化/脱锂过程中的体积膨胀,从而极大地提高硫利用率、倍率性能和长期循环性能。ES-KBS@Se0.05S0.95PAN在0.1C下显示出1491mAh/g的超高可逆容量,在5C下的可逆容量高达1130mAh/g,并且在1C下循环500次后保持为1224mAh/g,对应于容量保持率为96.4%。总体而言,这项工作为制备适用于锂硫电池的硫正极提供了一种简便的策略。
图1.ES-KBS@Se0.05S0.95PAN复合材料的制备示意图。
图2.(a,b)ES-Se0.05S0.95PAN和ES-KBS@Se0.05S0.95PAN复合材料的SEM图像。(c,d)ES-KBS@Se0.05S0.95PAN复合材料的TEM图像和相应的EDS元素映射图像。
图3.(a)Se0.05S0.95、PAN、ES-Se0.05S0.95PAN和ES-KBS@Se0.05S0.95PAN的XRD图谱;(b)ES-Se0.05S0.95PAN和ES-KBS@Se0.05S0.95PAN复合材料的拉曼光谱;ES-KBS@Se0.05S0.95PAN复合材料中(c)C1s以及(d)S2p和Se3p的XPS光谱。
图4.(a)ES-KBS@Se0.05S0.95PAN和ES-Se0.05S0.95PAN在0.5C下的循环性能;(b,c)ES-KBS@Se0.05S0.95PAN和ES-Se0.05S0.95PAN在不同循环下对应的充放电曲线;(d)ES-KBS@Se0.05S0.95PAN在不同倍率下的倍率性能;(e)ES-KBS@Se0.05S0.95PAN在1C和2C下的长期循环性能。
图5.(a)ES-KBS@Se0.05S0.95PAN和ES-Se0.05S0.95PAN正极在0.1mV/s下的CV曲线,(b)过电位,(c)Li+扩散系数,(d)GITT充放电曲线,以及(e)在放电和(f)充电过程中的反应电阻比较。
图6.(a,b)ES-KBS@Se0.05S0.95PAN循环前以及在2C下循环1000次后的SEM平面形态图像。(c,d)ES-KBS@Se0.05S0.95PAN循环前以及在2C下循环1000次后的SEM横截面图像。