DOI: 10.1016/j.ijhydene.2022.03.013

用富含稀土的TMs替代贵金属催化剂作为制氢电催化剂具有重要意义。TM催化剂高效电解水的一个最大瓶颈是缓慢的反应动力学或较低的电子传输效率。底物与催化材料之间的电耦合可以加速电子传输，增强电荷转移动力学，从而提高催化剂的催化性能。在此，研究者报道了一种夹层结构的CNF/Co3S4/MoS2，通过静电纺丝、碳化和水热工艺在Co3S4纳米颗粒负载N掺杂纳米纤维上原位生长MoS2，作为析氢反应的自支撑电极。该夹层结构由作为底物的CNFs、作为加速剂的Co3S4，以及作为催化剂的MoS2组成。其中，氮掺杂3D CNF框架可以为反应物打开可用通道，并作为具有高导电性和大量活性位点的Co3S4和MoS2纳米晶体原位生长基底。因此，CNF/Co3S4/MoS2在静电纺丝过程中表现出出色的催化性能，在碱性介质中驱动10mA/cm2的电流密度仅需80mV，Tafel斜率为99.2mV/dec。此外，其性能可保持至少40小时，下降可忽略不计。综上，该实验为设计高效稳定的自支撑电极提供了新的思路。

图1.（a）CNF/Co3S4/MoS2合成示意图。不同碳化温度处理的CNF/Co（b）和CNF/Co3S4/MoS2（c）的XRD图谱。

图2.CNF/Co的不同放大倍率SEM像（a-b）、TEM像和HRTEM像（c）。CNF/Co/MoS2的不同放大倍率SEM图像（d-e）、TEM图像和HRTEM图像（f），CNF/Co3S4/MoS2中不同元素的映射图像（g）。

图3.CNF/Co3S4中Co2p（a）和S2p（b）的XPS光谱。CNF/Co3S4/MoS2中Mo3d（c）和S2p（d）的XPS光谱。

图4.（a）不同Co含量下所制备的CNF/Co3S4/MoS2在1M KOH中于5mV/s扫描速率下的lsv曲线和（b）相应的Tafel斜率；（c）10mA/cm2下的过电位和Tafel值的直方图；（d）EIS，以及（e）在不同扫描速率下根据CV计算的Cdl；（f）ECSA和RF直方图。

图5.（a）不同碳化温度制备的CNF/Co3S4/MoS2在1M KOH中于5mV/s扫描速率下的lsv曲线和（b）相应的Tafel斜率；（c）10mA/cm2下的过电位和Tafel值的直方图；（d）EIS，以及（e）在不同扫描速率下根据CV计算的Cdl；（f）ECSA和RF直方图。

图6.（a）溶剂热法制备的不同Mo含量的CNF/Co3S4/MoS2的lsv曲线和（b）相应的Tafel斜率；（c）10mA/cm2下的过电位和Tafel值的直方图；（d）EIS，以及（e）在不同扫描速率下根据CV计算的Cdl；（f）ECSA和RF直方图。

图7.CNF/Co3S4/MoS2、CC/MoS2和Pt/C在1M KOH中的lsv曲线（a）、相应的Tafel斜率曲线（b）和EIS曲线（c）。（d）CNF/Co3S4/MoS2和CC/MoS2在恒定电压下的时间-电流密度曲线。（e）2000次CV循环前后lsv曲线的比较。（f）基于MoS2的不同材料在10mA/cm2下的过电位。