DOI: 10.1016/j.jcis.2022.03.113

锂硫（Li-S）电池较差的导电性和严重的“穿梭效应”导致硫利用率低、循环稳定性差，这严重影响了其实际应用。在此，研究者通过静电纺丝技术制备了一种基于二氧化铈球嵌入氮掺杂碳纤维的多功能纳米纤维材料（表示为NCF@CeO2），并将其用作高性能锂硫电池的中间层。氮掺杂碳纤维骨架基体提供了一个贯通的传导网络，以加速氮掺杂碳和CeO2界面的电子转移，并且大的比表面积保证了硫物种的充分界面快速氧化还原反应。具有中空结构的CeO2对多硫化锂（LiPSs）具有较强的物理化学吸附作用，从而削弱了其迁移行为，而丰富的氧缺陷作为催化活性位点有利于硫化锂的转化。“纤维包球”结构最大限度地减少了催化剂与电解质之间的直接接触，有效避免了副反应。基于氮掺杂碳纤维和CeO2的多种功能，配备NCF@CeO2中间层的Li-S电池表现出优异的电化学性能，在0.2C时的放电比容量高达1072.8mAh/g，1000次循环后每个循环的容量衰减率低至0.063%。此外，本文还详细阐明了LiPSs吸附-转化机理，并对其催化能力进行了量化研究。

图1.（a）NCF@CeO2中间层的制备示意图。（b-c）NCF前体的SEM图像；（d-e）NCF@CeO2前驱体的SEM图像；（f-g）NCF@CeO2的TEM图像（其中CeO2在红色虚线内，NC在外）、（h）HRTEM和（i）电子衍射环；（j）NCF@CeO2的高角度环形暗场（HAADF）扫描透射图像以及（k）红色矩形标记区域的C、N、O和Ce元素映射。

图2.（a）制备的夹层材料的XRD图谱，（b）拉曼光谱和（c,d）孔结构。

图3.（a）配备NCF@CeO2中间层的Li-S电池在0.1mV/s下的典型CV曲线。（b）循环前具有三个不同中间层的电池的奈奎斯特图（插图为等效电路）。（c）具有NCF@CeO2、NCF和CeO2中间层的Li-S电池的倍率性能和（e）循环稳定性。（d）具有NCF@CeO2中间层的Li-S电池在0.2-4C下的恒电流放电/充电曲线。（c和e重复3次）

图4.（a）NCF、CeO2和NCF@CeO2在吸附Li2Sx溶液前后的照片；（b）吸附后上清液的紫外-可见光谱；NCF@CeO2的（c）Ce3d和（d）O1s高分辨率XPS。

图5.NCF@CeO2中间层材料在电化学相互作用过程中对LiPSs的吸附和转化示意图。

图6.使用（a）CP-NCF@CeO2和（b）CP-NCF中间层组装的Li-S电池的时间-电流曲线用于量化Li2S的沉积行为（蓝色代表Li2S8的还原，红色代表Li2S6的还原）；（c）配备NCF@CeO2夹层的Li-S电池在不同扫描速度下的CV曲线；三种不同夹层材料在（d）A-I和（e）C-I峰处的扫描速度平方根与峰值电流之间的线性关系，以及（f）A-I、C-I和C-II峰处的扩散系数。（a和b重复3次）