DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00278

单原子催化剂具有较高的活性和高效的原子利用率，在电催化领域有着巨大的潜力，尤其是在锌空气二次电池（ZABs）中。然而，如何合理构建具有良好电催化活性和长期稳定性的单原子催化剂仍然是一个严峻的挑战。在此，研究者通过静电纺丝策略同时实现了钴的原子级分散和碳纳米管（CNT）连接N掺杂多孔碳纳米纤维（NCFs）的构建。在这种分层结构中，Co-N4位点提供了有效的氧还原/析出电催化活性，NCFs的多孔结构保证了活性位点的可及性，内部CNTs增强了多孔纤维的柔性和机械强度。作为无粘合剂的空气阴极，所制备的催化剂在10mA/cm2下可为水性ZABs提供600小时的超耐久性，为全固态ZABs提供相当高的柔性和较小的电压差。综上，本工作为超耐用锌空气电池提供了一种有效的单原子设计方法。

图1.Co SA/NCFs的制造过程和结构表征。（a）用于制备Co SA/NCFs的静电纺丝工艺示意图。（b）Co SA/NCFs的SEM图像，（c,d）TEM图像，（e）HR-TEM图像和相应的SAED图谱，以及（f）AC HAADF-STEM图像。（g）C、N和Co的EDX元素映射。

图2.催化剂的化学状态和价键。（a）Co SA/NCFs的XPS N1s光谱。（b）Co SA/NCFs和NCFs的N K-edge XANES光谱。（c）Co SA/NCFs和CNFs的C K-edge XANES光谱。（d）Co SA/NCFs、Co3O4和Co箔的Co K-edge XANES光谱（插图为放大图像）。（e）Co SA/NCFs和参考样品的FT k3-加权Co K-edge EXAFS光谱以及（f）EXAFS光谱的WT分析。（g）R空间中Co SA/NCFs的Co K-edge EXAFS拟合曲线（插图为Co-N4的示意图）。（h）k空间中Co SA/NCFs的Co K-edge EXAFS拟合曲线。

图3.Co SA/NCFs的ORR和OER电催化性能。（a）Co SA/NCFs、Co NP/CNFs、NCFs、CNFs和20%Pt/C的ORR LSV极化曲线。（b）Co SA/NCFs、Co NP/CNFs、NCFs和20%Pt/C的Tafel图。（c）Co SA/NCFs、Co NP/CNFs和20%Pt/C在0.80V下的jk和E1/2。（d）Co SA/NCFs在不同转速（r.p.m.）下的LSV曲线和相应的K-L图（插图部分）。（e）10000和50000次循环前后Co SA/NCFs和20%Pt/C的ORR LSV极化曲线和（f）对应的半波电位（E1/2）。（g）Co SA/NCFs、Co NP/CNFs、IrO2和20%Pt/C的OER LSV极化曲线。（h）Co SA/NCFs、Co NP/CNFs、20%Pt/C-IrO2、IrO2和20%Pt/C的ORR/OER双功能LSV曲线。（i）Co SA/NCFs和参考样品的双功能催化性能比较。

图4.水性锌空气电池的性能。（a）水性锌空气电池自支撑电极的示意图。（b）Co SA/NCFs和20%Pt/C+IrO2阴极的开路图，（c）不同电流密度下的放电曲线，（d）充放电极化曲线，和（e）相应的功率密度曲线。（f）Co SA/NCFs和20%Pt/C+IrO2阴极在10mA/cm2下的Zn质量归一化比容量和（g）恒电流循环测试。

图5.全固态锌空气电池的性能。（a）组装的全固态锌空气电池的示意图。（b）Co SA/NCFs和20%Pt/C+IrO2阴极在不同电流密度下的开路图和（c）放电曲线。（d）Co SA/NCFs和20%Pt/C+IrO2阴极在2mA/cm2下的Zn质量归一化比容量和（e）恒电流循环测试。（f）不同弯曲角度的Co SA/NCFs基电池在1mA/cm2下的循环性能。