DOI: 10.1016/j.jmat.2022.02.009

由于锂金属与传统有机液体电解质之间的高反应性，锂金属电极的反应通常是不均匀的，并且还会出现意想不到的副反应。因此，构建稳定的固体电解质界面（SEI）对于提高锂金属负极的性能至关重要。在此，通过聚丙烯腈（PAN）纳米纤维膜与三甲基丙烯酸三羟甲基丙酯（TMPTMA）和1,6-己二醇二丙烯酸酯（HDDA）的原位聚合，精确制备了一种三明治状凝胶聚合物电解质（GPE）。所得GPE具有紧密交联的凝胶骨架，其离子电导率较高，电化学窗口为5.6V（vs.Li/Li+）。特别是，锂金属负极的预处理可以提高界面润湿性，化学预处理的锂金属负极表面和GPE的协同作用有利于原位电化学生成具有富氟无机成分且组成稳定的SEI。由于这些独特的优势，GPE与锂金属之间的界面相容性大大提高。同时，所形成的SEI可以抑制锂枝晶的形成，从而减轻GPE的分解。组装的Li-FEC|GPE|LiFePO4全电池具有157.1mAh/g的高初始放电容量，在0.2C下循环100次后的容量保持率为92.3%。

图1.PPL-6.7%的合成。

图2.（a）PPL-6.7%、纯TMPTMA和纯HDDA的FT-IR光谱；（b）PPL-6.7%、PEG-LiTFSI/6.7%TMPTMA-HDDA、P（TMPTMA-HDDA）、PAN和锂盐的XRD图谱；（c）PPL-5%、PPL-6.7%、PPL-10%和PPL-20%的TGA曲线；（d）PAN纳米纤维膜和Celgard的静态接触角。

图3.（a）SS|PPL-6.7%|SS电池在不同温度下的电化学阻抗谱（EIS）；（b）GPEs的Arrhenius图；（c）GPEs的线性扫描伏安（LSV）曲线；（d）PPL-6.7%极化曲线以及初始和稳态电化学阻抗。

图4.（a）在25℃下测量1天、3天、5天和7天后对称Li和Li-FEC电池的奈奎斯特图；（b）通过测试Li|PPL-6.7%|Li对称电池和Li-FEC|PPL-6.7%|Li-FEC对称电池来比较极化。

图5.（a）在0.2mA/cm2下循环200h后Li-FEC|PPL-6.7%|Li-FEC电池锂负极的表面SEM图像；（b）在0.2mA/cm2下循环120h后Li|PPL-6.7%|Li电池锂负极的表面SEM图像；（c,d）循环200h后Li-FEC|PPL-6.7%|Li-FEC锂负极的TEM；（e-g）循环后Li-FEC负极的XPS光谱；（h-j）循环后Li-FEC负极的XPS光谱。

图6.（a）Li|PPL-6.7%|LFP和Li-FEC|PPL-6.7%|LFP电池的放电容量；（b）倍率性能；（c）Li|PPL-6.7%|LFP和Li-FEC|PPL-6.7%|LFP电池在25℃、0.2C下的循环性能，（d）Li|PPL-6.7%|LFP和Li-FEC|PPL-6.7%|LFP电池在50℃、0.2C下的循环性能。