DOI: 10.1016/j.mtener.2022.100967

近年来，锂二氧化碳（Li-CO2）电池因其高能量密度和环保性而受到广泛关注。然而，高充电电压使其难以承受大电流密度，从而导致能量效率较低。在此，研究者开发了一种含铜单原子的氮掺杂碳纳米纤维（Cu/NCNF）作为锂二氧化碳电池的自支撑阴极。采用静电纺丝、两步热处理以及气象沉积法制备了Cu/NCNF样品。电化学性能表明，配备Cu/NCNF的Li-CO2电池具有高比容量（电流密度为100mA/g时的对应值为14084mAh/g）和1.29V的低极化，以及133次循环期间的长期稳定性。研究者指出Cu/NCNF样品的高度空间化结构可以为放电产物提供相当大的存储空间。X射线吸收精细结构（XAFS）光谱进一步证明了Cu-N4催化活性中心的存在，均匀分散的Cu-N4位点对CO2的吸附活化有着积极作用，同时也能促进作为反应活性位点的放电产物的分解。

图1.Cu/NCNF的主要形成过程示意图。

图2.（a）NCNF和Cu/NCNF的拉曼光谱和（b）XRD光谱，（c）Cu/NCNF，（d）C1s，（e）N1s和（f）Cu2p的XPS光谱。

图3.Cu/NCNF的表征。（a）SEM图像，（b,c）TEM图像，（d,e）原始和放大的HAADF-STEM图像，（f）碳、铜和氮的EELS映射图像。

图4.（a）Cu/NCNF、Cu箔、CuO和CuPc的Cu K-edge XANES和（b）EXAFS。（c）Cu/NCNF、CuO、CuPc和Cu箔K空间中的Cu K-edge EXAFS光谱的傅里叶变换幅度。

图5.（a）Cu箔、（b）CuPc、（c）CuO和（d）Cu/NCNF的小波变换（WT）。

图6.配备NCNF和Cu/NCNF的Li-CO2电池的电化学性能。（a）全恒电流充电/放电特性；（b,c）不同电流密度下的恒电流放电/充电特性。d）不同电流密度下的极化；（e,f）400mA/g电流密度下的循环性能。

图7.（a-c）原始、放电、充电的SEM图像和（d）XRD图谱；不同状态下含Cu/NCNF的Li-CO2电池阴极中（e）Li1s和（f）C1s的XPS光谱。