DOI: 10.1016/j.cej.2021.134188

在这项工作中，采用简便的静电纺丝方法将Co3W3C/CoP纳米颗粒嵌入N，P掺杂分层多孔碳纤维中，构建了界面工程异质结构，其中形成了丰富的界面和多个活性位点。所制备的催化剂Co3W3C/CoP/NPC对析氢反应（HER）、析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）显示出显著的三功能电催化活性，在碱性电解液中，ORR的正半波电位为0.803V，HER和OER的低过电位（10mA/cm2）分别为139/200mV。此外，基于最佳CoWCP-NPC-2:1催化剂的可充电锌空气电池在10mA/cm2下进行83.5h/501次循环后显示出205.5mW/cm2的高功率密度和800.5mAh/g的比容量。当催化剂CoWCP-NPC-2:1用作阳极和阴极电催化剂进行整体水分解时，仅需1.49V的电压即可达到10mA/cm2。总体而言，这项工作对可持续能源转换技术中以性能为导向的新型多功能多相催化剂的设计具有指导意义。

图1.CoWCP-NPC-2:1的XRD图。

图2.（a-b）CoWCP-NPC-2:1的SEM和（c）TEM图像，（d）基于（c）的CoWCP-NPC-2:1的尺寸分布，（e）HRTEM图像和（f）选区电子衍射图。

图3.CoWCP-NPC-2:1中C、W、Co、P和N的选定区域EDS映射。

图4.（a）CoWCP-NPC-1:1、CoWCP-NPC-2:1、CoWCP-NPC-1:2、CoP-NPC和W2C-NPC的N2吸附/解吸等温线和（b）孔径分布。

图5.（a）CoWCP-NPC-2:1的XPS全扫描光谱以及（b）W4f、（c）Co2p、（d）C1s、（e）P2p和（f）N1s的高分辨率XPS光谱。

图6.（a）不同催化剂在HER相应过电位下的LSV曲线，（b）相应的Tafel图和（c）奈奎斯特图。（d）Pt/C（20%）和CoWCP-NPC-2:1的稳定性测试。

图7.（a）CoWCP-NPC-2:1在1.0M KOH中于不同扫描速率下的CV曲线；（b）（a）中CV曲线中心电位下的（ΔJ=（Ja-Jc）/2）与扫描速率的关系图。

图8.（a）不同催化剂在OER相应过电位下的LSV曲线，（b）相应的Tafel图和（c）奈奎斯特图。（d）RuO2和CoWCP-NPC-2:1的稳定性测试。

图9.（a）不同催化剂进行ORR的LSV曲线，（b）相应的Tafel图，（c）CoWCP-NPC-2:1的Koutecky-Levich（K-L）图；（d）基于（c）的转移电子数（n）；（e）OER的ƞ10与ORR的E1/2之间的电位差；（f）Pt/C（20%）和CoWCP-NPC-2:1的稳定性测试。

图10.（a）NF、Pt/C/NF||RuO2/NF和CoWCP-NPC-2:1/NF的水分解电压；（b）CoWCP-NPC-2:1在10mA·cm-2下的稳定性测试；（c）产生的O2和H2的体积与水分解时间的函数关系以及（d）相应的法拉第效率。

图11.（a）CoWCP-NPC-2:1和Pt/C（20wt%）的开路电位测试；（b）CoWCP-NPC-2:1的极化和功率密度曲线；（c）充放电极化曲线；（d）使用CoWCP-NPC-2:1催化剂的一次锌空气电池在20mA·cm-2电流密度下的充放电曲线；（e）CoWCP-NPC-2:1在10mA·cm-2充电/放电电流下进行的电池循环测试（每个循环10分钟）。

图12.（a）不同活性位点的制氢自由能分布；（b-c）当U=0V和U=1.23V时基于四电子的碱性ORR途径；（d-e）当U=0V和U=1.23V时基于四电子的碱性OER途径。