DOI: 10.1016/j.arabjc.2021.103577

甲烷氧化偶联（OCM）是将天然气直接转化为高附加值化学产物（C2+）的一条有吸引力的途径。本工作对粉末和纤维形式的SiO2或La2O3负载Na2WO4-MnxOy（表示为NWM）催化剂进行了对比研究。采用共浸渍法制备了粉末催化剂，借助静电纺丝技术成功制备了纤维催化剂。NWM/La2O3纤维催化剂在低温（500℃）下活化，C2+产率为4.7%，650℃时C2+产率最高可达9.6%，而NWM/SiO2纤维催化剂在650℃下活化，在700℃时的最大C2+产率为20.4%。O1s区域的XPS结果显示NWM/La2O3的结合能低于NWM/SiO2，这表明晶格氧物种很容易从催化剂表面释放并产生空位，从而提高性能。催化剂的稳定性测试表明，在700℃下，含La2O3的催化剂具有优异的活性和较高的热稳定性，而含SiO2的催化剂具有更高的C2+产率。对于相同组分的催化剂而言，纤维催化剂的传热传质性能得以提高，从而获得了更好的性能。

图1.粉末和纤维形式的新鲜（a）NWMSi和（b）NWMLa的XRD图谱。

图2.新鲜（a）Si基和（b）La基催化剂的N2吸附-解吸等温线。

图3.（a）Si-P，（b）NWMSi-P，（c）La-P，d）NWMLa-P，（e）Si-F，（f）NWMSi-F，（g）La-F和（h）NWMLa-F的SEM显微照片。

图4.HAADF-STEM和EDS记录的NWMSi-P、NWMSi-F、NWMLa-P和NWMLa-F的元素分布。

图5.纤维和粉末形式的不同催化剂的OCM反应性能：（a）Si，（b）NWMSi，（c）La，（d）NWMLa。反应条件：50mg催化剂，35mL/min，CH4:O2:N2进气比例为3:1:4。

图6.（a）Si基和（b）La基催化剂的烯烃与石蜡比与反应器温度的关系。

图7.（a）Si-F和NWMSi-F以及（b）La-F和NWMSi-F催化剂的XPS O1s光谱。

图8.NWMSi-P、NWMSi-F、NWMLa-P和NWMLa-F的催化剂稳定性测试：（a）C2+产率，（b）C2+选择性，和（c）CH4转化率。反应条件：50mg催化剂，在35mL/min下CH4:O2:N2流速比为3:1:4，NWMSi-P和NWMSi-F的反应器温度为700℃，NWMLa-P和NWMLa-F的反应器温度为650℃。

图9.所用催化剂的SEM图像：（a）NWMSi-P、（b）NWMSi-F、（c）NWMLa-P和（d）NWMLa-F。

图10.粉末和纤维形式的新鲜和已用（a）NWMSi和（b）NWMLa的XRD。

图11.对文献中报道的和本文中的各种NWM基和La基催化剂的调查。