DOI: 10.1016/j.est.2021.103589

碳纤维电极在柔性超级电容器中有着巨大的应用潜力，但大多数碳纤维是由不可再生的聚丙烯腈制成的。在这项工作中，以可再生纤维素为前驱体，通过静电纺丝和多步热处理制备了3D柔性纤维素基碳纳米纤维（C-CNFs）网络。然后通过一步溶剂热法将NiCo2S4纳米片和纳米球均匀涂覆在C-CNFs上，以获得用于超级电容器的柔性C-CNFs/NiCo2S4电极。与C-CNFs/NiCo2S4纳米球相比，C-CNFs/NiCo2S4纳米片在1A/g的电流密度下实现了1784F/g的较高比电容和低电阻，这可归因于C-CNFs/NiCo2S4纳米片的高比表面积和低电阻。同时，C-CNFs/NiCo2S4纳米片具有优异的循环稳定性，在10A/g大电流密度下循环10,000次后电容保持率为79.3%。最后，由C-CNFs/NiCo2S4纳米片组装的全固态对称超级电容器（ASSC）在1200W/kg功率密度下显示出高达85.53Wh/kg的能量密度和良好的循环稳定性，在4A/g的电流密度下循环5000次后的电容保持率为63.4%。四个串联ASSCs可为由36个发光二极管组成的“DHU”标志供电，证实了所制备的柔性CNFs/NiCo2S4纳米片在便携式电子器件和智能可穿戴设备中具有广阔的应用前景。

图1.（a，b）C-CNFs的SEM；（c）C-CNFs/NiCo2S4纳米片的SEM，（e）TEM，（f）HRTEM，（i）TEM以及（j）Ni、Co、C和S不同元素的相应EDS元素映射；（d）C-CNFs/NiCo2S4纳米球的SEM，（g）TEM，（h）HRTEM，（k）TEM以及（l）Ni、Co、C和S不同元素的相应EDS元素映射。

图2.（a）C-CNFs、C-CNFs/NiCo2S4纳米球和纳米片的FTIR，（b）XRD，（c）Raman光谱，（d）TG曲线，（e）氮气吸附-解吸等温线和（f）孔径分布。

图3.（a）C-CNFs/NiCo2S4纳米片和纳米球的XPS全光谱；（b）C-CNFs/NiCo2S4纳米片的Ni2p，（c）Co2p，（d）S2p高分辨率XPS光谱。

图4.（a）C-CNFs/NiCo2S4纳米片在不同扫描速率下的CV曲线；（b）C-CNFs/NiCo2S4纳米片和纳米球在50mV/s扫描速率下的CV曲线；（c）C-CNFs/NiCo2S4纳米片在不同电流密度下的GCD曲线；（d）C-CNFs/NiCo2S4纳米片和纳米球在电流密度为1A/g时的GCD曲线；（e）C-CNFs/NiCo2S4纳米片和纳米球在不同电流密度下的比电容；（f）CNFs/NiCo2S4纳米片和纳米球在10A/g电流密度下的循环稳定性；（g）C-CNFs/NiCo2S4纳米片在5mV/s扫描速率下的CV曲线，赝电容分数由橙色区域表示；（h）CNFs/NiCo2S4纳米片在1-5mV/s不同扫描速率下的赝电容贡献率；（i）CNFs/NiCo2S4纳米片和纳米球的奈奎斯特图。（为了解释本图例中对颜色的引用，请参阅本文的网络版本。）

图5.（a）ASSC在20mV/s扫描速率、不同工作电压下的CV曲线；（b）ASSC在0-1.2V的电压窗口内于不同扫描速率下的CV曲线；（c）ASSC在不同电流密度下的GCD图，（d）Ragone图，（e）ASSC在4A/g电流密度下的循环稳定性；（f）由四个串联ASSCs供电的“DHU”LED的数码照片。